2021 Fiscal Year Annual Research Report
Material Design based on Dynamic Excition and their Applications
| Project Area | Dynamic Exciton: Emerging Science and Innovation |
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| Project/Area Number |
20H05840
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
梶 弘典 京都大学, 化学研究所, 教授 (30263148)
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| Project Period (FY) |
2020-11-19 – 2025-03-31
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| Keywords | 動的エキシトン / 分子設計 / 逆項間交差 / スピン軌道相互作用 / フェルミの黄金律 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
1) 従来起こりえないと考えられていた電荷移動(CT)性三重項からCT性一重項への逆項間交差(RISC)が、ゆらぎ効果により高効率化することを論文化した(ChemPhysChem, 22, 625 (2021))。2) 1)の分子は、HOMOとLUMOの分離から振動子強度fが小さいと予想され計算でもゼロであったが、実測のPLQYは100%であった。この点、効率的な発光が分子振動によることを理論計算により解明した(J. Phys. Chem. A, 125, 4534 (2021))。3) 昨年度とは異なる設計指針により、10^8 s^-1を超える世界最速レベルのRISCを実現した(Appl. Phys. Express, 14, 071003 (2021))。4) TADF材料の設計を、これまでΔEstとf値の観点からスクリーニング手法を構築してきたが失敗に終わる場合も多かった。今回、その原因となる、スピン軌道相互作用、分子振動の影響、無輻射失活、複数準位の考慮、を含めた包括的な計算手法の開発に成功した(J. Phys. Chem. A, 125 9000 (2021))。5) 英国、ドイツ、中国、韓国との共同研究を進めた(J. Org. Chem., 86, 11531 (2021); Beilstein J. Org. Chem., 17, 2894 (2021); Adv. Sci., 2106018 (2022))。また、学内共同研究も進めた(J. Am. Chem. Soc., 143, 17388 (2021))。6) これまでの共同研究に加え、今回、上記4)の手法を三ツ沼グループとの共同研究に展開した。また、領域代表の今堀を中心に、班長の小堀と梶とで、領域のコンセプトを総説としてまとめた(Acc. Mater. Res., 2, 501 (2021))。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
1) El-sayed則に反するため、従来の常識では起こりえないと考えられていたCT性三重項からCT性一重項へのRISCが極めて効率よくRISCが起こることを実験的に示し、その原因が、動的・静的ゆらぎ効果にあることを解明したこと
2) 振動子強度がゼロで光らないと考えられる分子に対し、実験的に発光量子収率100%を得るとともに、その発光が分子振動に起因していることを明らかにしたこと
3) 昨年度のtFFO設計で得られた10^7 s^-1のRISC速度定数を、全く異なる分子設計指針により一桁速い10^8 s^-1という極めて速い逆項間交差速度を得たこと
4)さらに、これまでのΔEstとf値ではなく、さらに精密な分子設計を可能にする高速計算手法の開発に成功したこと
以上から当初の計画以上の進展と言える。
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| Strategy for Future Research Activity |
現在のところ問題点等は生じておらず、その意味では計画変更はない。一方、当初の研究内容としては、RISC速度定数の定量的予測のみであったが、これをさらに高度化できたのみならず、RISC、ISC、輻射緩和、無輻射緩和、内部転換といった高次エネルギー準位も含めた発光に関与するすべての準位間の速度定数計算を可能にした。この点を、当初の研究計画に加え、さらに発展させる。また、この研究が、本学術変革領域、三ツ沼グループとの共同研究に有効であることが示されつつあり、その展開も研究計画に加えることとした。
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[Journal Article] Effect of a twin-emitter design strategy on a previously reported thermally activated delayed fluorescence organic light-emitting diode2021
Author(s)
Ettore Crovini, Zhen Zhang, Yu Kusakabe, Yongxia Ren, Yoshimasa Wada, Bilal A. Naqvi, Prakhar Sahay, Tomas Matulaitis, Stefan Diesing, Ifor D. W. Samuel, Wolfgang Brutting, Katsuaki Suzuki, Hironori Kaji, Stefan Brase and Eli Zysman-Colman
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Journal Title
Beilstein J. Org. Chem.
Volume: 17
Pages: 2894 - 2905
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Near-Unity Singlet Fission on a Quantum Dot Initiated by Resonant Energy Transfer2021
Author(s)
Zhang, J., Sakai, H., Suzuki, K., Hasobe, T., Tkachenko, N., Chang, I., Hyeon-Deuk, K., Kaji, H., Teranishi, T. and Sakamoto, M.
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Journal Title
J. Am. Chem. Soc.
Volume: 143
Pages: 17388 - 17394
DOI
Peer Reviewed
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[Journal Article] Multichromophore Molecular Design for Efficient Thermally Activated Delayed Fluorescence Emitters with Near-Unity Photoluminescence Quantum Yields2021
Author(s)
Chen, D., Kusakabe, Y., Ren, Y., Sun, D., Rajamalli, P., Wada, Y., Suzuki, K., Kaji, H. and Zysman-Colman, E.
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Journal Title
J. Org. Chem.
Volume: 86
Pages: 11531-11544
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Exact Solution of Kinetic Analysis for Thermally Activated Delayed Fluorescence Materials2021
Author(s)
Tsuchiya, Y., Diesing, S., Bencheikh, F., Wada, Y., dos Santos, PL., Kaji, H., Zysman-Colman, E., Samuel, IDW. and Adachi, C.
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Journal Title
J. Phys. Chem. A
Volume: 125
Pages: 8074-8089
DOI
Peer Reviewed / Int'l Joint Research
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[Journal Article] Efficient blue thermally activated delayed fluorescence emitters showing very fast reverse intersystem crossing2021
Author(s)
Ren, Y., Wada, Y., Suzuki, K., Kusakabe, Y., Geldsetzer, J. and Kaji, H.
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Journal Title
Appl. Phys. Express
Volume: 14
Pages: 071003[1-5]
DOI
Peer Reviewed
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[Presentation] 高性能TADF 型有機 EL を実現する多機能性ホール輸送材料とマルチスケールシミュレーションによる定量的解析2021
Author(s)
長村 夏生, 笹部 久宏, 佐藤 弘毅, 伊藤 望, 鎌田 嵩弘, 荒木 卓, 阿部 翔希, 鮏川 慶仁, 横山 大輔, 梶 弘典, 城戸 淳二
Organizer
2021年応用物理学会秋季講演会
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