| Outline of Annual Research Achievements |
1) 昨年度、これまでのΔEstとf値ではなく、さらに精密な分子設計を可能にする高速計算手法の開発に成功した。当初、RISC速度定数の定量的予測のみを本研究の開発項目としていたが、この新たに開発した計算手法により、高次エネルギー準位も含めた、発光に関与するすべてのタイプの準位間の速度定数計算を可能にした。今年度は、TADF分子に対し検討を進めた。その結果、様々なタイプのTADF分子に対して本手法が有効であり、上述のすべての速度定数を定量的に予測することに成功した(Commun. Chem., 5, 53 (2022); J. Phys. Chem. A, 127, 439 (2023))。
2) 昨年度に続き、高速なRISCを有するさらに新たなTADF分子の開発に成功した(Appl. Phys. Express, 16, 11006 (2023))。また、近赤外線発光(Jpn. J. Appl. Phys., 61, 081001 (2022))、溶液塗布系青色発光TADFへの展開も行った(ACS Omega, 7, 16740 (2022))。
3) 英国との共同研究で、最先端ナノカーボン材料であるシクロパラフェニレン誘導体からなるTADF分子を開発した(Org. Lett., 25, 998 (2023))。また、中国との共同研究で、高効率青色TADF分子の新規開発に成功した(最大外部量子収率：27.5%；Adv. Sci., 9, 2106018 (2022))。
4) 国内共同研究も積極的に進めた。例えば、Chem. Mater., 34, 736 - 745 (2022)、Adv. Electron. Mater., 8, 2101390 (2022)は学術変革領域研究(A)「高密度共役の科学」との共同研究であり、領域の枠を超えた展開を進めることができた。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
研究実績の概要1) において、当初の計画では、RISC速度定数のみの定量的予測をターゲットにしていた。しかし、最近、RISCは最低三重項(T1)から直接最低励起一重項(S1)への遷移に加えて、高次三重項、特にT2も重要な経路になっていることが示唆されつつある。また、TADF分子のPLQYを高めるには、輻射緩和、無輻射緩和の速度定数も定量化する必要がある。さらに、hyperfluorescence系では、FRETと競合するISC過程を極力遅くすることが原理上望まれる。これらのことから、RISCのみならず、ISC、輻射緩和、無輻射緩和、内部転換を、高次エネルギー準位も含めて定量化できれば、有機分子の発光に関する全貌を基礎的に理解することが原理的に可能となる。また、これまでのΔEstとf値からの設計と比べ、はるかに精密な分子設計が可能となる。昨年度は古典的な分子に対して適用可能であることを示したが、今年度は、実際の最先端TADF分子群に適用し、すべての実測の速度定数を定量的に再現できたことから、本手法が極めて有効であることが明確となった。また、研究実績の概要2), 3)に記載した通り、新規TADF分子の設計、開発、デバイス化に関しても、青色発光から近赤外発光まで、また、真空蒸着系から溶液塗布系まで、多彩な形で展開することができた。共同研究は、領域内では12グループとの間で共同研究を進め、また、海外とは研究実績の概要3)のグループを含め、7カ国との間で共同研究を進めている。さらに、学術変革領域研究(A)「高密度共役の科学」領域との間で、領域の枠を超えた共同研究でも成果を挙げることができた。
以上の点から、当初の計画以上の進展と言える。
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