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2023 Fiscal Year Annual Research Report

Surface Hydrogen Engineering: Utilization of Spillover Hydrogen and Verification of Quantum Tunneling Effect

Planned Research

Project AreaSurface hydrogen engineering: Utilization of spillover hydrogen and verification of quantum tunneling effect
Project/Area Number 21H05098
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

森 浩亮  大阪大学, 大学院工学研究科, 准教授 (90423087)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 吉田 秀人  大阪大学, 産業科学研究所, 准教授 (00452425)
Project Period (FY) 2021-08-23 – 2024-03-31
Keywords水素スピルオーバー / 表面水素工学 / 量子トンネル効果 / ハイエントロピー合金 / 特殊合金
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、スピルオーバー水素を使いこなすための学理(表面水素工学)構築と、革新的応用分野の開拓をターゲットに、『制御因子の解明』、『特殊合金ナノ粒子合成への応用』を第一の目的とした。
制御因子の解明では、酸化還元レドックス機構に基づきスピルオーバーが進行する金属酸化物を用いて検討したところ、TiO2、CeO2では表面のスピルオーバーが優先的に起こるのに対して、WO3では内部のスピルオーバーが優先的に起こることがわかった。また、酸化グラフェン(GO)において有利な水素スピルオーバー経路をH-D交換反応ならびに理論計算を用いて系統的に評価した。GOを空気焼成することで基底面にエーテル基を含む炭素欠陥が豊富に生成し,水素が容易に拡散可能になることがわかった。
特殊合金ナノ粒子合成への応用では、還元性担体であるCeO2上での水素スピルオーバーを利用することで還元電位の異なるCo2+, Ni2+, Cu2+, Zn2+, Pd2+イオンを同時還元し、ハイエントロピー合金(HEA)ナノ粒子を合成した。CeO2担体の形態制御に基づく露出結晶面制御により水素スピルオーバー特性が変化し、還元性の高い(110)面を優先的に露出したロッド状CeO2上では1 nm以下のHEAサブナノクラスターが形成した。NO還元反応にてCeO2ロッド上のHEAサブナノクラスターは最も高い活性を示し、単金属Pdナノ粒子触媒よりも飛躍的に活性が向上した。さらにこのサブナノクラスターはNO/H2流通下で単金属Pdナノ粒子とは異なる特異な酸化還元応答性に伴う可逆的な構造変化を示すことを見出した。

Research Progress Status

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (17 results)

All 2024 2023 Other

All Journal Article (10 results) (of which Peer Reviewed: 9 results,  Open Access: 3 results) Presentation (5 results) (of which Invited: 5 results) Remarks (1 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results)

  • [Journal Article] Advances in Metal 3D Printing Technology for Tailored Self‐Catalytic Reactor Design2024

    • Author(s)
      Kim Hyo‐Jin、Mori Kohsuke、Nakano Takayoshi、Yamashita Hiromi
    • Journal Title

      ChemCatChem

      Volume: 16 Pages: e202301380

    • DOI

      10.1002/cctc.202301380

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Effect of oxygen vacancies and crystal phases in defective Pt/ZrO2x on its photocatalytic activity toward hydrogen production2024

    • Author(s)
      Yamazaki Yukari、Doshita Naoto、Mori Kohsuke、Kuwahara Yasutaka、Kobayashi Hisayoshi、Yamashita Hiromi
    • Journal Title

      Catalysis Science & Technology

      Volume: 14 Pages: 397-404

    • DOI

      10.1039/d3cy01470c

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Specific Hydrogen Spillover Pathways Generated on Graphene Oxide Enabling the Formation of Non‐Equilibrium Alloy Nanoparticles2023

    • Author(s)
      Shun Kazuki、Matsukawa Satoshi、Mori Kohsuke、Yamashita Hiromi
    • Journal Title

      Small

      Volume: - Pages: 2306765

    • DOI

      10.1002/smll.202306765

  • [Journal Article] The role of surface-grafted amine groups on carbon-based supports for formic acid/CO2-mediated chemical hydrogen storage and supply2023

    • Author(s)
      Mori Kohsuke、Masuda Shinya、Yamashita Hiromi
    • Journal Title

      Carbon Reports

      Volume: 2 Pages: 206~213

    • DOI

      10.7209/carbon.020404

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Surface Chemical Engineering of a Metal 3D-Printed Flow Reactor Using a Metal-Organic Framework for Liquid-Phase Catalytic H2 Production from Hydrogen Storage Materials2023

    • Author(s)
      Mori Kohsuke、Fujita Tatsuya、Hata Hiroto、Kim Hyo-Jin、Nakano Takayoshi、Yamashita Hiromi
    • Journal Title

      ACS Applied Materials & Interfaces

      Volume: 15 Pages: 51079~51088

    • DOI

      10.1021/acsami.3c10945

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] In Situ Investigation on the Formation Mechanism of High-Entropy Alloy Nanoparticles Induced by Hydrogen Spillover2023

    • Author(s)
      Hashimoto Naoki、Mori Kohsuke、Yamashita Hiromi
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 127 Pages: 20786~20793

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.3c05375

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Robust Self‐Catalytic Reactor for CO2 Methanation Fabricated by Metal 3D Printing and Selective Electrochemical Dissolution2023

    • Author(s)
      Kim Hyo‐Jin、Mori Kohsuke、Nakano Takayoshi、Yamashita Hiromi
    • Journal Title

      Advanced Functional Materials

      Volume: 33 Pages: 2303994

    • DOI

      10.1002/adfm.202303994

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Sub-nanometric High-Entropy Alloy Cluster: Hydrogen Spillover Driven Synthesis on CeO2 and Structural Reversibility2023

    • Author(s)
      Hashimoto Naoki、Mori Kohsuke、Matsuzaki Shuichiro、Iwama Kazuki、Kitaura Ryota、Kamiuchi Naoto、Yoshida Hideto、Yamashita Hiromi
    • Journal Title

      JACS Au

      Volume: 3 Pages: 2131~2143

    • DOI

      10.1021/jacsau.3c00210

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Improved Low‐Temperature Hydrogen Production from Aqueous Methanol Based on Synergism between Cationic Pt and Interfacial Basic LaOx2023

    • Author(s)
      Mori Kohsuke、Shimoji Yuki、Yamashita Hiromi
    • Journal Title

      ChemSusChem

      Volume: 16 Pages: e202300283

    • DOI

      10.1002/cssc.202300283

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Selective production of hydrogen isotope gases via PdAg-catalyzed dehydrogenation of formic acid in D2O assisted by surface-grafted amine groups2023

    • Author(s)
      Mori Kohsuke、Konishi Atsushi、Fujita Tatsuya、Yamashita Hiromi
    • Journal Title

      Materials Today Sustainability

      Volume: 22 Pages: 100407~100407

    • DOI

      10.1016/j.mtsust.2023.100407

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] メタネーション触媒の新展開2024

    • Author(s)
      森 浩亮
    • Organizer
      第74回アナログ技術トレンドセミナー(HAB研セミナー)
    • Invited
  • [Presentation] 次世代水素利用技術としてのスピルオーバー水素を駆動力とした多元系合金ナノ粒子触媒の合成2023

    • Author(s)
      森 浩亮
    • Organizer
      金属学会シンポジウム(カーボンニュートラル・水素社会実現に向けた触媒材料の研究・開発の最新動向)
    • Invited
  • [Presentation] ギ酸を利用したエネルギー資源革命2023

    • Author(s)
      森 浩亮
    • Organizer
      近畿大学アグリ技術革新研究所 第29回オープンセミナー
    • Invited
  • [Presentation] 水素キャリアとしてのギ酸の利用に向けたナノ構造触媒の開発2023

    • Author(s)
      森 浩亮
    • Organizer
      合成樹脂工業協会 第13回環境・リサイクル研究部会講演会
    • Invited
  • [Presentation] 水素キャリアとしてのギ酸の利用に向けたナノ構造触媒の開発2023

    • Author(s)
      森 浩亮
    • Organizer
      第12回JACI/GSCシンポジウム
    • Invited
  • [Remarks]

    • URL

      http://www.mat.eng.osaka-u.ac.jp/surface-hydrogen-engineering/index.html

  • [Patent(Industrial Property Rights)] 二酸化炭素のメタン化触媒およびその製造方法ならびにメタンの製造方法2024

    • Inventor(s)
      森浩亮
    • Industrial Property Rights Holder
      森浩亮
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      2024-039374

URL: 

Published: 2024-12-25  

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