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2022 Fiscal Year Annual Research Report

表面水素工学:水素スピルオーバー現象を活用した新規触媒プロセス

Planned Research

Project AreaSurface hydrogen engineering: Utilization of spillover hydrogen and verification of quantum tunneling effect
Project/Area Number 21H05099
Research InstitutionYokohama National University

Principal Investigator

本倉 健  横浜国立大学, 大学院工学研究院, 教授 (90444067)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 荻原 仁志  埼玉大学, 理工学研究科, 准教授 (60452009)
Project Period (FY) 2021-08-23 – 2024-03-31
Keywords固体酸触媒 / 担持金属触媒 / 水素スピルオーバー / 還元反応 / 酸化反応
Outline of Annual Research Achievements

2022年度の研究では前年度に引き続き、固体酸触媒表面によるアルカンの活性化と、水素の逆スピルオーバー現象を活用したアルカンとベンゼンの直接的カップリング反応に関して検討を行った。特に、固体酸触媒の機能と担持金属粒子の機能を複合化した触媒の開発に成功し、表面に存在する活性な水素種の寿命も含めた詳細な構造解析を領域内の共同研究として実施した。この研究成果に関して、複数の学会発表を実施するとともに、領域内の共著論文を準備中である。さらに、最も活性化が難しいとされるメタンの反応においても固体酸触媒と金属ナノ粒子との組み合わせが効果的であることを見出した。この触媒系では、メタンの脱水素カップリング反応によってエタン・エチレンを選択的に合成することに成功しており、またメタンと金属種との反応によって生成する水素種を用いることで触媒反応に高い選択性を示すバイメタル粒子が形成されることを見出し、現在論文投稿中である。加えて、固体表面で形成される水素種の機能を活かした触媒的還元反応にも取り組み、特にシリコン表面で活性なヒドリド種を発生させることに成功し、これを還元剤とする二酸化炭素の還元反応・還元的機能化反応が効率よく進行することを見出した(Energy Adv. 2022, 1, 385; Commun. Chem. 2022, 5, 150)。また、プロトン交換膜を用いる電解反応系においてもアルコールの脱水素反応が効率よく進行することを見出し、論文発表を実施した(Sustainable Energy & Fuels, in press)。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

アルカン活性化反応に関して、水素の逆スピルオーバーを利用した新しい触媒系を開発し、触媒反応の高効率化に成功している。関連する研究においても、活性な水素種の発現とそれを用いる化学反応の加速効果を見出しており、研究はおおむね順調に進展していると思われる。

Strategy for Future Research Activity

新たに開発した触媒・反応系に関して、水素逆スピルオーバーや活性な水素種の発現機構に関する研究を重点的に実施し、さらに領域内の共同研究を通じて詳細な反応機構の解析を行い、学術論文等の研究成果としてまとめる。また、これまでの研究成果から明らかになってきた活性な水素種の発現機構を、二酸化炭素還元反応や電解合成等の新たな反応系へと適用し、水素スピルオーバー現象を活用した高効率触媒反応系を構築を目指す。

  • Research Products

    (17 results)

All 2023 2022

All Journal Article (7 results) (of which Peer Reviewed: 6 results,  Open Access: 3 results) Presentation (7 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results,  Invited: 2 results) Book (3 results)

  • [Journal Article] Mg-Al hydrotalcite-based catalysts for one-pot synthesis of quinoline derivatives2023

    • Author(s)
      Motokura Ken
    • Journal Title

      Tetrahedron Green Chem

      Volume: 1 Pages: 100004~100004

    • DOI

      10.1016/j.tgchem.2023.100004

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Proton exchange membrane electrolysis of methanol for simultaneously synthesizing formaldehyde and hydrogen2023

    • Author(s)
      Kuramochi Nanako、Yoshida-Hirahara Miru、Ogihara Hitoshi、Kurokawa Hideki
    • Journal Title

      Sustainable Energy & Fuels

      Volume: 7 Pages: 778~785

    • DOI

      10.1039/D2SE01472F

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Electrochemical oxidation of 1-propanol through proton exchange membrane electrolysis2023

    • Author(s)
      Abdelnasser Shady、Hakamata Takumi、Ogihara Hitoshi、Kurokawa Hideki
    • Journal Title

      Journal of Electroanalytical Chemistry

      Volume: 928 Pages: 117009~117009

    • DOI

      10.1016/j.jelechem.2022.117009

  • [Journal Article] CO2 conversion to formamide using a fluoride catalyst and metallic silicon as a reducing agent2022

    • Author(s)
      Wang Ruopeng、Nakao Kaiki、Manaka Yuichi、Motokura Ken
    • Journal Title

      Communications Chemistry

      Volume: 5 Pages: 150

    • DOI

      10.1038/s42004-022-00767-4

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Journal Article] Transition-metal-free reaction sequence on solid base: One-pot synthesis of quinoline derivatives catalyzed by Mg-Al hydrotalcite2022

    • Author(s)
      Motokura Ken、Sato Risako、Ozawa Nao、Manaka Yuichi
    • Journal Title

      Molecular Catalysis

      Volume: 528 Pages: 112419~112419

    • DOI

      10.1016/j.mcat.2022.112419

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Fluoride Catalysts and Organic Additives for Conversion of CO <sub>2</sub> to Formic Acid and Methanol using Powdered Silicon as Reducing Agent2022

    • Author(s)
      Motokura Ken、Nakao Kaiki、Manaka Yuichi
    • Journal Title

      Asian Journal of Organic Chemistry

      Volume: 11 Pages: e202200230

    • DOI

      10.1002/ajoc.202200230

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Catalytic reduction and reductive functionalisation of carbon dioxide with waste silicon from solar panel as the reducing agent2022

    • Author(s)
      Pramudita Ria Ayu、Nakao Kaiki、Nakagawa Chihiro、Wang Ruopeng、Mochizuki Toshimitsu、Takato Hidetaka、Manaka Yuichi、Motokura Ken
    • Journal Title

      Energy Advances

      Volume: 1 Pages: 385~390

    • DOI

      10.1039/D1YA00077B

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] 固体酸-担持金属触媒混合系による分岐アルカンを用いたベンゼンのアルキル化反応2023

    • Author(s)
      中村由紀菜・高畠萌・長谷川慎吾・本倉健
    • Organizer
      第131回触媒討論会
  • [Presentation] 固体酸と担持白金の混合触媒系によるプロパンとベンゼンの脱水素カップリング反応2023

    • Author(s)
      鈴木健太・高畠萌・長谷川慎吾・本倉健
    • Organizer
      第131回触媒討論会
  • [Presentation] 固体酸触媒と固体塩基触媒を活用した高難度・高効率合成反応2022

    • Author(s)
      本倉健
    • Organizer
      第130回触媒討論会
    • Invited
  • [Presentation] 機能集積型触媒を用いる高効率・高難度分子変換反応2022

    • Author(s)
      本倉健
    • Organizer
      2022年電気化学秋季大会 有機電子移動研究会
    • Invited
  • [Presentation] Direst alkylation of various nucleophiles using catalyst mixture of supported Pd and solid acid2022

    • Author(s)
      Moe Takabatake, Satoshi Misaki, Wang-Jae Chun, Yuichi Manaka, Ken Motokura
    • Organizer
      Post Symposium of TOCAT9, 60th Aurora seminar, The 9th International Symposium of Institute for Catalysis
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Direct alkylation of aromatics with alkanes using a catalyst mixture of solid acid zeolites and hydrotalcite supported Pd2022

    • Author(s)
      Moe Takabatake, Satoshi Misaki, Wang-Jae Chun, Yuichi Manaka, Ken Motokura
    • Organizer
      The 9th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] 水素のみを副生するプロパンによるベンゼンの直接アルキル化反応2022

    • Author(s)
      鈴木健太、高畠萌、本倉健
    • Organizer
      第11回 JACI/GSCシンポジウム
  • [Book] メタンと二酸化炭素~その触媒的化学変換技術の現状と展望~( 担当: 分担執筆 , 範囲: 第3章 第2節 メタンを用いる液相での炭素―炭素結合形成反応)2023

    • Author(s)
      本倉 健
    • Total Pages
      442
    • Publisher
      シーエムシー・リサーチ
  • [Book] 触媒総合事典(担当: 分担執筆 , 範囲: アルキル化、ワンポット合成)2023

    • Author(s)
      本倉健
    • Total Pages
      544
    • Publisher
      朝倉書店
    • ISBN
      978-4-254-25274-3
  • [Book] 二酸化炭素有効利用技術 (担当: 分担執筆 , 範囲: 第2章 第2節 “有機分子触媒を利用した二酸化炭素からのギ酸誘導体の合成” )2022

    • Author(s)
      本倉健
    • Total Pages
      342
    • Publisher
      エヌ・ティー・エス
    • ISBN
      978-4-86043-786-2

URL: 

Published: 2023-12-25  

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