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2023 Fiscal Year Annual Research Report

表面水素工学:水素スピルオーバー現象を活用した新規触媒プロセス

Planned Research

Project AreaSurface hydrogen engineering: Utilization of spillover hydrogen and verification of quantum tunneling effect
Project/Area Number 21H05099
Research InstitutionYokohama National University

Principal Investigator

本倉 健  横浜国立大学, 大学院工学研究院, 教授 (90444067)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 荻原 仁志  埼玉大学, 理工学研究科, 教授 (60452009)
Project Period (FY) 2021-08-23 – 2024-03-31
Keywords固体酸触媒 / 担持金属触媒 / 水素スピルオーバー / 還元反応 / 酸化反応
Outline of Annual Research Achievements

2023年度の研究では前年度に引き続き、水素のスピルオーバー現象を活用した新規触媒反応系の構築を試みた。固体酸触媒であるゼオライトの外表面にPdナノ粒子を固定した触媒を開発し、酸点とPd粒子間の水素移動を活用することで、この触媒がアルカンを直接用いる芳香族アルキル化反応に活性な触媒となることを見出した。これまでの研究で異なる触媒粒子間での水素スピルオーバーによって触媒反応の速度が向上することが明らかになっていたが、同一触媒粒子に二つの活性点を導入することで水素の移動距離が短縮され、反応効率がさらに向上することが明らかになった。さらに、ゼオライト中での原子状水素の安定性を領域内共同研究によるμSR測定で明らかにし、これらの成果を領域内研究者との共著論文としてACS Catalysis誌に投稿し、受理・掲載された(ACS Catal. 2023, 13, 12281)。また、この成果に関してプレスリリースを実施し(https://www.ynu.ac.jp/hus/koho/30639/detail.html)、合成洗剤などの前駆体となるアルキルベンゼンの新たな製造手法として公開した。加えて、分岐アルカンをアルキル化剤とする芳香族アルキル化反応(Catal. Today 2024, 425, 114363)および、固体表面でのスピオーバー水素を活用するRu-Snバイメタル粒子によるメタン脱水素カップリング反応(J. Phys. Chem. C 2023, 127, 15185)に関して投稿論文が受理・掲載された。さらに、ベンジルアルコールの電気化学的脱水素反応におけるNafion膜の効果に関する論文がChem. Lett.誌に掲載され、Editor’s Choiceに選ばれるとともにBack Coverにも採択された(Chem. Lett. 2023, 52, 560)。また、触媒粒子間の水素スピルオーバー現象による触媒作用の増強に関して、これまでの方向をまとめたレビューの執筆を実施した(Chem. Asian J. 2024, e202301083)。

Research Progress Status

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (12 results)

All 2024 2023 Other

All Int'l Joint Research (1 results) Journal Article (5 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Peer Reviewed: 4 results,  Open Access: 1 results) Presentation (5 results) (of which Int'l Joint Research: 1 results,  Invited: 1 results) Remarks (1 results)

  • [Int'l Joint Research] European XFEL(ドイツ)

    • Country Name
      GERMANY
    • Counterpart Institution
      European XFEL
  • [Journal Article] Direct alkylation of benzene with branched alkanes using solid acids: Unexpected product selectivity based on the tertiary carbon position2024

    • Author(s)
      Motokura Ken、Nakamura Yukina、Takabatake Moe、Suzuki Kenta、Hasegawa Shingo
    • Journal Title

      Catalysis Today

      Volume: 425 Pages: 114363~114363

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2023.114363

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Interparticle Hydrogen Spillover in Enhanced Catalytic Reactions2024

    • Author(s)
      Motokura Ken
    • Journal Title

      Chemistry - An Asian Journal

      Volume: - Pages: e202301083

    • DOI

      10.1002/asia.202301083

  • [Journal Article] Pd Nanoparticles on the Outer Surface of Microporous Aluminosilicates for the Direct Alkylation of Benzenes using Alkanes2023

    • Author(s)
      Misaki Satoshi、Ariga-Miwa Hiroko、Ito Takashi U.、Yoshida Takefumi、Hasegawa Shingo、Nakamura Yukina、Tokutake Shunta、Takabatake Moe、Shimomura Koichiro、Chun Wang-Jae、Manaka Yuichi、Motokura Ken
    • Journal Title

      ACS Catalysis

      Volume: 13 Pages: 12281~12287

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c02309

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] In Situ Formation of Ru?Sn Bimetallic Particles for Non-Oxidative Coupling of Methane2023

    • Author(s)
      Motokura Ken、Mizuno Ayaka、Hasegawa Shingo、Nambo Masayuki、Takabatake Moe、Suzuki Kenta、Manaka Yuichi、Uemura Yohei、Tsubaki Shuntaro、Chun Wang-Jae
    • Journal Title

      The Journal of Physical Chemistry C

      Volume: 127 Pages: 15185~15194

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.3c03078

    • Peer Reviewed / Int'l Joint Research
  • [Journal Article] Effect of Nafion Ionomer on Proton Exchange Membrane Electrolysis of Benzyl Alcohol2023

    • Author(s)
      Abdelnasser Shady、Matsushita Hibiki、Kurokawa Hideki、Ogihara Hitoshi
    • Journal Title

      Chemistry Letters

      Volume: 52 Pages: 560~563

    • DOI

      10.1246/cl.230178

    • Peer Reviewed / Open Access
  • [Presentation] 種々の担持金属触媒と固体酸触媒によるプロパンとベンゼンからの直接クメン合成2024

    • Author(s)
      新島巧海・鈴木健太・長谷川慎吾・本倉健
    • Organizer
      第133回触媒討論会
  • [Presentation] Supported Metal Complex Catalysis for Fine Chemical Synthesis Enhanced by Functionalized Surface Environment2023

    • Author(s)
      Ken Motokura, Siming Ding, Kei Usui, Yuanyuan Kong
    • Organizer
      International Symposium on Catalysis and Fine Chemicals 2023
    • Int'l Joint Research / Invited
  • [Presentation] 分岐アルカンによるベンゼンの直接アルキル化反応における固体酸の触媒作用2023

    • Author(s)
      本倉 健、中村 由紀菜、高畠 萌、鈴木 健太、長谷川 慎吾
    • Organizer
      第53回石油・石油化学討論会
  • [Presentation] 固体酸と担持金属の混合触媒によるプロパンとベンゼンの脱水素カップリング反応2023

    • Author(s)
      鈴木健太・高畠萌・長谷川慎吾・本倉健
    • Organizer
      第132回触媒討論会
  • [Presentation] メタン脱水素カップリング反応に活性を示すRu-Sn触媒のin-situ構造解析2023

    • Author(s)
      本倉健・水野彩香・長谷川慎吾・南保雅之・高畠萌・鈴木健太・眞中雄一・上村洋平・椿俊太郎・田旺帝
    • Organizer
      第132回触媒討論会
  • [Remarks] 【プレスリリース】アルカンとベンゼンの直接結合反応のための金属ナノ粒子-ゼオライト複合触媒を開発

    • URL

      https://www.ynu.ac.jp/hus/koho/30639/detail.html

URL: 

Published: 2024-12-25  

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