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2023 Fiscal Year Annual Research Report

表面水素工学:オペランドμSR法の開発による水素スピルオーバーの原子レベル解明

Planned Research

Project AreaSurface hydrogen engineering: Utilization of spillover hydrogen and verification of quantum tunneling effect
Project/Area Number 21H05102
Research InstitutionThe University of Electro-Communications

Principal Investigator

三輪 寛子  電気通信大学, 情報理工学域, 准教授 (90570911)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 伊藤 孝  国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 原子力科学研究所 先端基礎研究センター, 研究副主幹 (10455280)
Project Period (FY) 2021-08-23 – 2024-03-31
Keywords水素スピルオーバー / ミュオン / 表面 / 水素電荷 / 水素拡散 / ゼオライト / 酸化物
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、素粒子であるミュオンをプローブとして用いたミュオンスピン回転(μ+SR)法によりスピルオーバー水素の電荷状態や吸着サイトを明らかとした。具体的には、以下の3点を明らかとした。
1、本領域の本倉らの開発したベンゼンの直接アルキル化反応に有効なPd/H-ZSM-5触媒上で触媒条件で安定な水素の電荷状態を水素の同位体であるミュオンを用いて検討し、反応の中間体として考えられる原子状水素がH-ZSM-5上で反応に十分な寿命で存在することを見出した(図)。
2、本領域の青木らの開発した電池材料であるプロトン/ヒドリド伝導体BaZr0.5In0.5O2.5(OH)0.5 (BZI)とBaZr0.5In0.5O2.25H0.5 (H-BZI)のμ+SR測定を行った。H-BZIのμ+SRスペクトルの温度依存性からプロトンからヒドリドへの電荷移動エネルギー障壁を明らかとした。BZIのμ+SR測定の結果を併せて、H-BZI内部の酸素欠陥でのプロトンーヒドリド変換過程をプローブであるミュオンによりin-situ観測できた。
3、本領域の森らの開発した新規水素吸蔵触媒であるPt/Al-MgOのμ+SR測定を行った。Pt/Al-MgOと比較試料のPt/MgOのμ+SRスペクトルに若干の差異があることを見出し、これがAl-MgO特有の水素種を示すことを示唆した。DFT計算を用いて詳細を検討する予定である。
μ+SR法は比較的新しい測定手法であり、主に物理の分野で用いられてきた手法で化学への応用は極めて少ない。今回、本領域で、より複雑な条件での測定となる触媒の領域へμ+SR法を応用し、これまでの実験手法では、ほとんどわからなかった触媒反応に直接かかわる電荷や構造についての情報を得られたことは意義深い。

Research Progress Status

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

令和5年度が最終年度であるため、記入しない。

  • Research Products

    (1 results)

All 2023

All Journal Article (1 results) (of which Peer Reviewed: 1 results)

  • [Journal Article] Pd Nanoparticles on the Outer Surface of Microporous Aluminosilicates for the Direct Alkylation of Benzenes using Alkanes2023

    • Author(s)
      Misaki Satoshi、Ariga-Miwa Hiroko、Ito Takashi U.、Yoshida Takefumi、Hasegawa Shingo、Nakamura Yukina、Tokutake Shunta、Takabatake Moe、Shimomura Koichiro、Chun Wang-Jae、Manaka Yuichi、Motokura Ken
    • Journal Title

      ACS Catalysis

      Volume: 13 Pages: 12281~12287

    • DOI

      10.1021/acscatal.3c02309

    • Peer Reviewed

URL: 

Published: 2024-12-25  

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