2014 Fiscal Year Annual Research Report
酵素触媒反応種の状態変化と活性制御に関する理論的研究
| Project Area | Stimuli-responsive Chemical Species for the Creation of Functional Molecules |
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24109014
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| Research Institution | Kyushu University |
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Principal Investigator |
吉澤 一成 九州大学, 先導物質化学研究所, 教授 (30273486)
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| Project Period (FY) |
2012-06-28 – 2017-03-31
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| Keywords | 量子化学 / 酵素反応 / 電子物性 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では領域内の実験グループとの共同研究を一層活性化することを目的とし、量子化学計算による酵素触媒反応種の状態変化と活性制御に関する理論的研究を実施している。本年度は、酵素触媒反応種の状態変化と活性制御を目指す事を重点課題とし量子化学計算による理論研究を進めた。その結果、研究代表者グループ独自の研究として、二核モリブデン錯体によるアンモニア合成の反応機構（Nature Commun., 5, 3737/1-11 (2014), J. Am. Chem. Soc., 136, 9719-9731 (2014), Angew. Chem. Int. Ed., 53, 11488-11492 (2014)）、ゼオライト担持二核銅構造による一酸化窒素の還元機構（ACS Catal., 4, 2075-2085 (2014)）、酵素反応のミューテーション解析（Bull. Chem. Soc. Jpn., 87, 950-959 (2014)）などについての新たな知見成果を得た。また、小澤、小島、金川ら領域内の実験研究者との共同研究をった。それぞれ、ピンサー錯体によるN-H結合の切断機構、多核ルテニウム錯体の構造と反応性、金属錯体の光電磁気物性等に関する詳細な理論解析を行い、実験研究者との共同研究を通じて有意義な成果を挙げることができた。その他に領域内外の多くの実験研究者との連携研究を活発に実施することができた。それらの成果は来年度発表する予定である。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
本研究では領域内の実験グループとの共同研究を一層活性化することを目的とし、量子化学計算による酵素触媒反応種の状態変化と活性制御に関する理論的研究を実施している。領域内の実験研究者との共同研究を通じて、これまでに有意義な成果を挙げることができた。それらの成果は、Nature Chem.、Nature Commun. 、J. Am. Chem. Soc. 、Angewandte Chem. Int. Ed.、Chem. Sci.やその他のインパクトファクターの高い国際学術誌に公表されている。これらの観点から、研究計画は順調に遂行されていると判断される。
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| Strategy for Future Research Activity |
金属酵素や触媒の活性点と周辺の相互作用および外部刺激応答性錯体のスピン転移継続的について研究する。26年度までの結果を踏まえて大規模量子化学計算を実行し、それらに関与する感応性化学種の構造と機能について明らかにする。大規模高精度計算を実行し、窒素固定や水分解の理論研究をさらに展開する。領域内研究者との連携研究をさらに実施する。A04班の井上、杉本、中井は、さまざまな機能を有する金属酵素の専門家であり、人工モデル酵素の構築、新しい酵素の探索、反応解析、など幅広い実験的バックグランドを持っている。申請者は、これらの研究者との緊密な連携の下に、A04班の連携研究を強力に推進する。さらに、他班の実験研究者との共同研究を企画しており、我々のこれまでに蓄積した知識を生かしつつ、理論実験両面からの連携研究を実施する。また、他のグループにも随時、計算の支援・助言を行う。
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Research Products
(29 results)
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[Journal Article] A Ferromagnetically Coupled Fe42 Cyanide-Bridged Nanocage2015
Author(s)
S. Kang, H. Zheng, T. Liu, K. Hamachi, S. Kanegawa, K. Sugimoto, Y. Shiota, Hayami, M. Mito, T. Nakamura, M. L. Baker, H. Nojiri, K. Yoshizawa, C. Duan, and O. Sato
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Journal Title
Nature Commun.
Volume: 6
Pages: 5955/1-6
DOI
Peer Reviewed / Open Access / Acknowledgement Compliant
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[Journal Article] Roles of Carboxylate Donors in O-O Bond Scission of Peroxodiiron(III) to High-Spin Oxodiiron(IV) with a New Carboxylate-Containing Dinucleating Ligand2014
Author(s)
M. Kodera, T. Tsuji, T. Yasunaga, Y. Kawahara, T. Hirano, Y. Hitomi, T. Nomura, T. Ogura, Y. Kobayashi, Sajith P. K., Y. Shiota, and K. Yoshizawa
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Journal Title
Chem. Sci.
Volume: 5
Pages: 2282-2292
DOI
Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
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[Journal Article] Molecular Motor-driven Abrupt Anisotropic Shape Change in a Single Crystal of a Ni Complex2014
Author(s)
Z.-S. Yao, M. Mito, T. Kamachi, Y. Shiota, K. Yoshizawa, N. Azuma, Y. Miyazaki, K. Takahashi, K. Zhang, T. Nakanishi, S. Kang, S. Kanegawa, O. Sato
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Journal Title
Nature Chem.
Volume: 6
Pages: 1079-1083
DOI
Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
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[Presentation] 接着の分子論2014
Author(s)
吉澤 一成
Organizer
第17回理論化学討論会
Place of Presentation
名古屋大学ES総合館（名古屋市）
Year and Date
2014-05-22 – 2014-05-24
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