移行に伴う放射性物質の化学形態と微量分析技術の開発

2015 Fiscal Year Annual Research Report

• Project Area: Interdisciplinary Study on Environmental Transfer of Radionuclides from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant Accident
• Project/Area Number: 24110008
• Research Institution: Kanazawa University
• Principal Investigator: 山本 政儀 金沢大学, その他部局等, 名誉教授 (10121295)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 坂口 綾 筑波大学, 数理物質科学研究科(系), 准教授 (00526254) ; 海老原 充 首都大学東京, 理工学研究科, 教授 (10152000) ; 高橋 嘉夫 東京大学, 理学(系)研究科(研究院), 教授 (10304396) ; 長尾 誠也 金沢大学, 環日本海域環境研究センター, 教授 (20343014) ; 田中 万也 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, その他部局等, 研究員 (60377992)
• Project Period (FY): 2012-06-28 – 2017-03-31
• Keywords: 福島第一原発事故 / 環境放射能汚染 / 存在状態 / 化学形態 / 移行メカニズム / 高感度測定開発 / 放射性セシウム / 超ウラン元素諸核種

Outline of Annual Research Achievements

長寿命放射性核種測定に関して，真空度向上や脱溶媒化によりCP-QQQ-MSで20倍の高感度化が達成でき，過去に日本近海に導入されたアクチニドの変遷史を定量的に明らかにできた。I-131が定量されていたエアロゾル試料（自治体）のI-129を測定して、それを用いてSPM試料のI-131/I-129を復元した。さらに，原子炉近傍ではPu/Cs-137比のバラツキが大きいが，10-50 km圏内においては，Pu,　Cs共に同じように拡散，降下したように考えられた．また原発由来のセシウム濃集粒子中のウラン同位体比から、このウランが福島第一原発の２・３号機の燃料由来であることを示した。
福島県内の河川の31カ所で採取された浮遊砂に対するセシウムの放射性セシウム捕捉ポテンシャル（RIP）や固液分配係数（Kd）を求め、その粒径、鉱物組成、有機物濃度などに対する依存性を定量的に検討し,モデル化可能性が示唆された。放射性セシウムの初期吸収経路として落葉広葉樹では樹皮沈着が重要であることを示し，コナラ及びコシアブラの樹皮、辺材、心材に安定セシウムを吸着させEXAFS測定を行った。その結果、セシウムは水和イオンと同様のスペクトルを示し、外圏型錯体として静電的に吸着していることが判明した．

Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

環境中の放射能測定，特に超寿命核種に対してCP-QQQ-MSを用い真空度向上や脱溶媒化により従来の約20倍の高感度化測定が可能になり，今後多くのデータが取得できる．大気中に放出された放射性ヨウ素-131濃度復元を目指して，半減期の長い放射性ヨウ素-129を測定してきたが，一部試料で復元可能性が見出だされた．陸域―河川―海洋系での放射性Csの存在状態，流出経路などについて基礎的な数多くのデータを取得し，河川水系における放射性セシウムの放射能濃度と存在形態の変動を把握することが可能となり，概ねモデル化も前進した．さらに，樹皮に取り込まれたCsの存在形態をEXAFS測定により，解明できる手がかりを得た．

Strategy for Future Research Activity

実験やデータの取得については，概ね順調に進んでいるが論文化が多少遅れているため最終年度に向けたまとめが早急に必要である．
測定に関しては，引き続きAMSやICP-QQQ-MSによる長寿命放射性核種測定のための高感度測定法の確立を目指し，マトリクスの異なる様々な環境試料に実際適用し、環境影響評価のみならず地球化学的トレーサーとしての利用可能性についても併せて検証する。またそのための放射化学トレーサーNp-236の製造を試みる．SPM試料のI-129に関しては，得られたデータからのI-131濃度の復元を最優先に検討する．原発由来のセシウム濃集粒子中のウラン、鉄、亜鉛の同位体比を測定し、これらが溶融体からの気化の過程で発生することを検証する．
河川懸濁粒子が海洋に移行した場合の脱離反応をGeneral Adsorption Modelから定量的に予測する。阿武隈川, 新田川, 夏井川での観測を継続するとともに, 連続遠心機で河川水から懸濁粒子を捕集し, 懸濁粒子の特性分析・選択的抽出法による放射性セシウムの存在形態と吸脱着反応を検討する．植物への放射性セシウム移行に関して，常緑種について樹皮だけでなく樹葉にセシウムを吸着させてEXAFS測定を行い，化学形態と移行過程を解明する．

Research Products

• [Journal Article] Design and performance of a compact scanning transmission X-ray microscope at the Photon Factory (2016)
  • Author(s): Takeichi, Y., Inami, N., Suga, H., Miyamoto, C., Ueno, T., Mase, K., Takahashi, Y., Ono, K
  • Journal Title: Review of Scientific Instruments Volume: 87 Pages: 1-5
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Migration behavior of 134Cs and 137Cs in the Niida River water in Fukushima Prefecture, Japan during 2011-2012. (2015)
  • Author(s): 1)Nagao, S., Kanamori, M., Ochiai S., Inoue, M., Yamamoto, M.,
  • Journal Title: J. Radioanal. Nucl. Chem. Volume: 303 Pages: 1617-1621
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Sediment transport processes in a reservoir-catchment system inferred from sediment trap observations and fallout radionuclides (2015)
  • Author(s): Ochiai, S., Nagao, S., Yamamoto, M., Itono, T., Kashiwaya, K.
  • Journal Title: J. Radioanal. Nucl. Chem. Volume: 303 Pages: 1497-1501
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] A passive collection method for whole size fractions of suspended river materials (2015)
  • Author(s): Matsunaga, T. Nakanishi, T., Takeuchi, E., Nishimura, S., Tsuduki, K., Atarashi-Andoh, M., Kobayashi, J., Otosaka, S., Sato, T., Nagao, S.
  • Journal Title: J. Radioanal. Nucl. Chem. Volume: 303 Pages: 1291-1295
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Lateral and temporal variations in Fukushima DNPP-derived 134Cs and 137Cs in marine sediments in/around the Sado Basin, Sea of Japan (2015)
  • Author(s): Inoue, M., Yoneoka, S., Ochiai, S., Oikawa, S., Fujimoto, K., Yagi, Y., Honda, N., Nagao, S., Yamamoto, M., Hamajima, Y., Murakami, T., Kofuji, H. and Misonoo, J.
  • Journal Title: J. Radioanal. Nucl. Chem Volume: 303 Pages: 1313-1316
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] 福島第一原子力発電所事故後の河川水系における放射性セシウムの移行特性（総説） (2015)
  • Author(s): 長尾誠也
  • Journal Title: 地球化学 Volume: 49 Pages: 217-226
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] 福島第一原子力発電所事故に絡む環境アクチニド元素諸核種( 総説） (2015)
  • Author(s): 山本政儀，坂口 綾
  • Journal Title: 地球化学 Volume: 49 Pages: 173-184
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Overview of the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant (FDNPP) accident, with amounts and isotopic composition of the released radionuclides (2015)
  • Author(s): Yamamoto,M.
  • Journal Title: J. Radioanal. Nucl. Chem. Volume: 303 Pages: 1227-1231
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Cumulative history recorded in the depth distribution of radiocesium in sediments deposited on a sandbar (2015)
  • Author(s): K. Tanaka, H. Kondo, A. Sakaguchi, Y. Takahashi,
  • Journal Title: Journal of Environmental Radioactivity Volume: 150 Pages: 213-219
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Size distribution of alkali elements in riverbed sediment and its relevance to fractionation of alkali elements during chemical weathering (2015)
  • Author(s): Tanaka, K. and Watanabe, N.
  • Journal Title: Chem. Geol. Volume: 411 Pages: 12-118
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Size-dependent distribution of radiocesium in riverbed sediments and its relevance to the migration of radiocesium in river systems after the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident. (2015)
  • Author(s): Tanaka, K., Iwatani, H., Sakaguchi, A., Fan, Q., Takahashi, Y.
  • Journal Title: J. Environ. Radioactivity, Volume: 139 Pages: 390-397
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Soil sampling and analytical strategies for mapping fallout in nuclear emergencies based on the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident (2015)
  • Author(s): Onda, Y., Kato, H., Hoshi, M., Takahashi, Y., Nguyend, M. L.
  • Journal Title: J. Environ. Radioactivity, Volume: 139 Pages: 300-307
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Size distribution studies of 137Cs in river water in the Abukuma riverine system following the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant (2015)
  • Author(s): Sakaguchi, A., Tanaka, K., Iwatani, H., Chiga, H., Fan, Q., Onda, Y., Takahashi, Y.
  • Journal Title: J. Environ. Radioactivity, Volume: 139 Pages: 379-389
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Transfer of rare earth elements (REE) from manganese oxides to phosphates during early diagenesis in pelagic sediments inferred from REE patterns, X-ray absorption spectroscopy, and chemical leaching method (2015)
  • Author(s): Takahashi, Y., Hayasaka, Y., Morita, K., Kashiwabara, T., Nakada, R., Marcus, M. A., Kato, K., Tanaka, K., Shmizu,
  • Journal Title: Geochem. J. Volume: 49 Pages: 653-674
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] 福島原発事故の地球化学：放射性核種の生成・飛散・移行 (2015)
  • Author(s): 田中万也・高橋嘉夫・福士圭介・宇都宮聡
  • Journal Title: 地球化学 Volume: 49 Pages: 169--171
  • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
• [Presentation] 新潟沿岸～沖合堆積物における福島原子力発電所事故由来134Csの空間分布 (2016)
  • Author(s): 井上睦夫, 上村宙輝, 長尾誠也, 米岡修一郎, 濱島靖典, 落合伸也, 城谷勇陛, 糸野妙子, 山本政儀, 藤本賢
  • Organizer: 海洋学会2015春季大会
  • Place of Presentation: 東京大学
  • Year and Date: 2016-03-15 – 2016-03-17
• [Presentation] 福島沿岸域海底堆積物中の放射性Csの存在形態 (2016)
  • Author(s): 寺崎聡一郎, 長尾誠也, 宮田佳樹, 小田麻衣子, 小田野直光
  • Organizer: 海洋学会2015春季大会
  • Place of Presentation: 東京大学
  • Year and Date: 2016-03-15 – 2016-03-17
• [Presentation] 福島沿岸域海底堆積物における放射性セシウムの移行動態 (2016)
  • Author(s): 長尾誠也, 宮田佳樹, 福士圭介, 小田野直光
  • Organizer: 海洋学会2015春季大会
  • Place of Presentation: 東京大学
  • Year and Date: 2016-03-15 – 2016-03-17
• [Presentation] 北太平洋北西部表層におけるFDNPP起源の放射性セシウムの分布 (2016)
  • Author(s): 城谷勇陛, 井上睦夫, 長尾誠也, 西岡純
  • Organizer: 海洋学会2015春季大会
  • Place of Presentation: 東京大学
  • Year and Date: 2016-03-15 – 2016-03-17
• [Presentation] 放射光を用いた地球化学・環境化学 (2016)
  • Author(s): 高橋嘉夫
  • Organizer: 夢と安全の追求. 2015年度量子ビームサイエンスフェスタ基調講演
  • Place of Presentation: つくば国際会議場
  • Year and Date: 2016-03-15
  • Invited
• [Presentation] 福島原発事故により放出された放射性セシウムの大気・陸域・沿岸域海洋での移行動態 (2016)
  • Author(s): 長尾誠也
  • Organizer: 第１７回 「環境放射能」研究会
  • Place of Presentation: 高エネルギー加速器研究機構
  • Year and Date: 2016-03-08 – 2016-03-10
  • Invited
• [Presentation] 放射光を用いたXAFS法などによる環境中の有害元素の挙動解明 (2016)
  • Author(s): 高橋嘉夫
  • Organizer: 第２回SLiT-J利用分野調査検討ワークショップ
  • Place of Presentation: 東北大学
  • Year and Date: 2016-03-08
  • Invited
• [Presentation] 事故直後に採取した山木屋地区表層土壌の長期抽出実験 (2016)
  • Author(s): 坂口綾、値賀晴香、田中万也、高橋嘉夫
  • Organizer: 第2回環境放射能研究所成果報告会
  • Place of Presentation: 福島コラッセ
  • Year and Date: 2016-03-07
• [Presentation] 福島周辺地域におけるアクチノイド同位体組成 (2016)
  • Author(s): 2）坂口綾、山本政儀、Peter STEIER
  • Organizer: 第2回環境放射能研究所成果報告会
  • Place of Presentation: 福島コラッセ
  • Year and Date: 2016-03-07
• [Presentation] Incorporation of anions into calcite and barite. (2016)
  • Author(s): Yosho Takahashi
  • Organizer: he 28th Reimei Workshop on Radioactive Waste Treatment and Remediation
  • Place of Presentation: Japan Atomic Energy Agency,
  • Year and Date: 2016-02-26
  • Invited
• [Presentation] 分子地球化学: XAFSで得られる分子レベルの情報から地球・環境を理解する. (2016)
  • Author(s): 高橋嘉夫
  • Organizer: 東北大学光・量子ビーム科学連携推進室第５回ワークショップ「光・量子ビームを用いた地球惑星科学の新展開」
  • Place of Presentation: 東北大学,
  • Year and Date: 2016-01-05
  • Invited
• [Presentation] ICP-QQQ-MSによる環境中極微量Pu測定 (2015)
  • Author(s): 坂口綾, 鹿籠康行, 山本政儀, 中野かずみ, J. Zheng, 山﨑信哉, 末木啓介
  • Organizer: 日本放射線安全管理学会14回大会
  • Place of Presentation: つくば
  • Year and Date: 2015-12-02 – 2015-12-04
• [Presentation] 環境中における福島第一原子力発電所由来のアクチノイド同位体組成 (2015)
  • Author(s): 坂口綾, 山本政儀, Peter Steier
  • Organizer: 日本放射線安全管理学会14回大会
  • Place of Presentation: つくば
  • Year and Date: 2015-12-02 – 2015-12-04
• [Presentation] 環境中でのセシウムなどの金属イオンの固相吸着に及ぼす腐植物質の影響 (2015)
  • Author(s): 高橋嘉夫
  • Organizer: International Humic Substances Society 18th International Meeting in Kanazawa プレシンポジウム「Keystone for Future Earth: Diversity of Organic Matter in Environments」
  • Place of Presentation: 名古屋大学
  • Year and Date: 2015-11-20
  • Invited
• [Presentation] Development of new extraction method for 36Cl, 129I and 99Tc in soil samples (2015)
  • Author(s): Maki Honda, Keisuke Sueki, Kimikazu Sasa, Aya Sakaguchi, Hiroyuki Matsuzaki
  • Organizer: The 6th East Asia Accelerator Mass Spectrometry Symposium
  • Place of Presentation: Taiwan
  • Year and Date: 2015-10-05 – 2015-10-08
• [Presentation] Reconstruction of anthropogenic 236U input to the North West Pacific (2015)
  • Author(s): Aya Sakaguchi, Tomoya Nomura, Peter Steier, Robin Golser, Tsuyoshi Watanabe, Tomoeki Nakakuki, Keiichi Sasaki, Yoshio Takahashi, Hiroya Yamano
  • Organizer: he 6th East Asia Accelerator Mass Spectrometry Symposium
  • Place of Presentation: Taiwan
  • Year and Date: 2015-10-05 – 2015-10-08
• [Presentation] 環境・資源科学におけるSTXMの必要性, PF研究会「X 線顕微分析の新展開:STXMから硬X 線複合分析まで (2015)
  • Author(s): 高橋嘉夫
  • Organizer: PF-STXMを応用したサステナブル科学
  • Place of Presentation: 高エネルギー加速器研究機構
  • Year and Date: 2015-10-02
  • Invited
• [Presentation] 新潟沿岸～沖合堆積物における福島原発事故由来の134Csの空間分布 (2015)
  • Author(s): 上村宙輝, 井上睦夫, 藤本賢, 米岡修一郎, 長尾誠也, 濱島靖典, 落合伸也, 糸野妙子, 山本政儀
  • Organizer: 2015日本放射化学会年会・第５９回放射化学討論会
  • Place of Presentation: 東北大学, 仙台
  • Year and Date: 2015-09-25 – 2015-09-27
• [Presentation] 福島原発事故後の阿武隈川下流における放射性セシウムの流出挙動解析 (2015)
  • Author(s): 長尾誠也, 島村陽恵, 田堂修, 上村宙輝, 金森正樹, 宮田佳樹, 落合伸也, 桐島陽
  • Organizer: 2015日本放射化学会年会・第５９回放射化学討論会
  • Place of Presentation: 東北大学, 仙台
  • Year and Date: 2015-09-25 – 2015-09-27
• [Presentation] 福島第一原発事故由来放射性セシウムの福島沿岸域での拡散挙動 (2015)
  • Author(s): 馬場北透, 長尾誠也, 宮田佳樹, 井上睦夫, 富原聖一, 田中潔, 乙坂重嘉
  • Organizer: 2015日本放射化学会年会・第５９回放射化学討論会
  • Place of Presentation: 東北大学, 仙台
  • Year and Date: 2015-09-25 – 2015-09-27
• [Presentation] 河川浮遊砂の放射性セシウム捕捉ポテンシャル（RIP）と陽イオン交換容量・比表面積・有機物濃度・鉱物組成などの因子との関係 (2015)
  • Author(s): 高橋嘉夫，栗原雄一，ファンチャオフイ，谷口圭輔，三浦輝，恩田裕一
  • Organizer: 第59回放射化学討論会
  • Place of Presentation: 東北大学
  • Year and Date: 2015-09-25
• [Presentation] 海水中の懸濁粒子中のセシウムの化学状態解析 (2015)
  • Author(s): 三浦輝，栗原雄一，桧垣正吾，石丸隆，神田穣太，高橋嘉夫
  • Organizer: 第59回放射化学討論会,
  • Place of Presentation: 東北大学
  • Year and Date: 2015-09-25
• [Presentation] 樹皮からのセシウム吸収およびその化学形態. (2015)
  • Author(s): 田中万也, 高橋 嘉夫
  • Organizer: 2015年日本地球化学会年会
  • Place of Presentation: 横浜国立大学
  • Year and Date: 2015-09-17
• [Presentation] 福島第一原子力発電所事故に伴う放射性物質の長期的影響把握手法の確立；（13）阿武隈川河川敷における放射性セシウムの分布状況調査 (2015)
  • Author(s): 谷口圭輔，恩田裕一，難波謙二，脇山義史，高橋嘉夫，清水康行
  • Organizer: 日本原子力学会2015年秋の大会
  • Place of Presentation: 静岡大学
  • Year and Date: 2015-09-11
• [Presentation] 高橋嘉夫，Qiaohui Fan，栗原雄一，三浦 輝，谷口圭輔，恩田裕一：福島第一原子力発電所事故に伴う放射性物質の長期的影響把握手法の確立；（17）河川浮遊砂の RIP と陽イオン交換容量・有機物濃度・鉱物組成などの因子との関係 (2015)
  • Author(s): 高橋嘉夫，Qiaohui Fan，栗原雄一，三浦 輝，谷口圭輔，恩田裕-
  • Organizer: 日本原子力学会2015年秋の大会
  • Place of Presentation: 静岡大学
  • Year and Date: 2015-09-11
• [Presentation] Transport of 134Cs and 137Cs in the lower Niida River in Fukushima Dai0ichi Nuclear Power Plant accident. (2015)
  • Author(s): Nagao, S., Tado, S., Uemura, H., Kanamori, M., Kirishima, A., Miyata, Y., Ochiai, S., Yamamoto, M.,
  • Organizer: XIX INQUA 2015
  • Place of Presentation: Nagoya
  • Year and Date: 2015-07-28 – 2015-08-02
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Transport of 134Cs and 137Cs in the lower Abukuma River after the Fukushima Nuclear accident. (2015)
  • Author(s): Nagao, S., Tado, S., Uemura, H., Kanamori, M., Ochiai, S., Miyata, Y., Kirishima, A., Yamamoto, M.
  • Organizer: ICOBTE
  • Place of Presentation: Fukuoka
  • Year and Date: 2015-07-12 – 2015-07-16
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 河川浮遊砂の放射性セシウム捕捉ポテンシャル（RIP）と陽イオン交換容量・比表面積・有機物濃度・鉱物組成などの因子との関係 (2015)
  • Author(s): 高橋嘉夫，Qiaohui Fan，栗原雄一，三浦 輝，谷口圭輔，恩田裕一
  • Organizer: 環境化学討論会
  • Place of Presentation: 札幌国際会議場
  • Year and Date: 2015-06-25
• [Presentation] 福島とチェルノブイリの河川粒子分析: 放射性セシウムの挙動に関連して (2015)
  • Author(s): 菅大暉、Qiaohui Fan、武市泰男、田中万也、坂口綾、井波暢、間瀬 一彦、小野寛太、高橋嘉夫
  • Organizer: 2015日本地球惑星連合大会
  • Place of Presentation: 幕張メッセ, 幕張
  • Year and Date: 2015-05-25
• [Presentation] 福島原発事故後の2011-2014年の新田川下流における放射性セシウムの移行挙動 (2015)
  • Author(s): 長尾誠也, 田堂修, 上村宙輝, 金森正樹, 桐島陽, 宮田佳樹, 落合伸也, 山本政儀
  • Organizer: 2015日本地球惑星連合大会
  • Place of Presentation: 幕張メッセ, 幕張
  • Year and Date: 2015-05-24 – 2015-05-28
• [Book] Radionuclides released from nuclear accident: distribution and dynamics in soil. In. Environmental Remediation Technologies for Meta-Contaminated Soils (2015)
  • Author(s): Nagao, S (eds., H. Hasegawa, I. M. D. Mofizur Rahman, M. A. Rahman)
  • Total Pages: 150
  • Publisher: Springer
• [Book] 放射化学の事典 (編者：海老原充、永目諭一郎） (2015)
  • Author(s): 髙橋嘉夫（分担執筆）
  • Total Pages: 200
  • Publisher: 朝倉書店