Development of microanalysis technology and chemical form of radioactive materials with migration

2016 Fiscal Year Annual Research Report

• Project Area: Interdisciplinary Study on Environmental Transfer of Radionuclides from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant Accident
• Project/Area Number: 24110008
• Research Institution: Kanazawa University
• Principal Investigator: 山本 政儀 金沢大学, その他部局等, 名誉教授 (10121295)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 坂口 綾 筑波大学, 数理物質系, 准教授 (00526254) ; 海老原 充 首都大学東京, 理工学研究科, 教授 (10152000) ; 高橋 嘉夫 東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 教授 (10304396) ; 長尾 誠也 金沢大学, 環日本海域環境研究センター, 教授 (20343014) ; 田中 万也 国立研究開発法人日本原子力研究開発機構, 原子力科学研究部門 先端基礎研究センター, 研究副主幹 (60377992) ; 福士 圭介 金沢大学, 環日本海域環境研究センター, 准教授 (90444207) ; 山崎 信哉 筑波大学, 数理物質系, 助教 (70610301)
• Project Period (FY): 2012-06-28 – 2017-03-31
• Keywords: 福島第一原発事故 / 放射性核種 / 環境動態 / 存在形態 / 放射性セシウム / 放射性ヨウ素 / アクチニド元素 / 移行メカニズム

Outline of Annual Research Achievements

福島第一原発事故で大量の放射性核種が環境に放出されて，５年が経過した。今年度は①微量な放射性核種の定量を可能にする簡便かつ高精度アクチニド測定法の開発と応用，②放出された放射性核種の存在形態解析を中心に環境中での放射性Csの移行挙動解明を重点的に行なった。①の測定に関しては、ＡＭＳ測定におけるターゲット作成方法を工夫して海水１Lから極微量U-236を測定できる方法、さらにNp-237について５L程度から測定できる新たな分析法を考案した。エアロゾルのI-129についてはデーターの信頼性を高め、連続SPM試料を用いて事故初期のエアロゾル中のI-131濃度（ガス状のI-131は除く。別途評価する必要あり）を概ね復元できることが分かった。また環境に放出された放射性物質の存在状態の情報を得る為に汚染の高い黒い物質について、その試料からの強放射性の微粒子（Csボール、Nuclear particle）の分離法を開発し、マイクロXAFS法等を用いて粒子のサイズ、組成等を明らかにすると同時に、土壌、懸濁物にも応用し拡大した。②に関しては、福島県の河川におけるCs-137(Cs-134)放射能濃度は漸減傾向にあり、河川から海洋に懸濁粒子が流れ込む段階で放射性セシウムが溶け出しやすいこと、見かけの分配係数は塩濃度の上昇とともに低下することが分かった。微細な粒子のシンクであるため池の堆積物を用いて堆積物中の粘土鉱物を対象に主要陽イオンによるセシウム（133Csおよび137Cs）脱離挙動を検討した。粘土粒子の分散・積層挙動がセシウム脱離に大きな影響を与えることが示唆された。同時に、河川における放射性Csの個液分配についての吸着平衡モデルをさらに検討した。

Research Progress Status

28年度が最終年度であるため、記入しない。

Strategy for Future Research Activity

28年度が最終年度であるため、記入しない。

Research Products

• [Journal Article] Vertical distribution of 236U in the North Pacific Ocean (2017)
  • Author(s): R. Eigl, P. Steier, K.Sakata, A. Sakaguchi
  • Journal Title: Journal of Environmental Radioactivity Volume: 169-170 Pages: 70-78
  • DOI: org/10.1016/j.jenvrad.2016.12.010
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Simple 40K removal by acidified water leaching for estimating low levels of radiocesium in fishery products following Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant accident. (2017)
  • Author(s): Inoue, M., Yamashita, S., Fujimoto, K., Kofuji, H., Miki, S., Nagao, S.,
  • Journal Title: Appl. Radiat. Isotopes, Volume: 120 Pages: 17-21
  • DOI: 10.1016/j.apradiso.2016.11.008
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Fractionation of radiocesium in soil, sediments, and aquatic organisms in Lake Onuma of Mt. Akagi, Gunma Prefecture using sequential extraction. (2017)
  • Author(s): Mori, M., Tsunoda, K., Aizawa, S., Saito, Y., Koile, Y., Gonda, T., Abe, S., Suzuki, K., Yuasa, Y., Kuge, T., Tanaka, H., Arai, H., Watanabe, S., Nohara, S., Minai, Y., Okada, Y., Nagao,
  • Journal Title: Sci. Total Environ. Volume: 575 Pages: 1248-1254
  • DOI: 10.1016/j.scitotenv.2016.09.205.
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] 利根川上流における河川水中の134Cs及び137Csの放射能濃度 (2017)
  • Author(s): 長尾誠也, 金森正樹, 鈴木究真, 落合伸也, 井上睦夫
  • Journal Title: 分析化学 Volume: 66 Pages: 243-249
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Temporal changes in dissolved 137Cs concentrations in groundwater and stream water in Fukushima after the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident. (2017)
  • Author(s): S. Iwagami, M. Tsujimura, Y. Onda, M. Nishino, R. Konuma,Y. Abe, M. Hada,I. Pun, A. Sakaguchi, H. Kondo, M. Yamamoto, Y. Miyata,Y. Igarashi,
  • Journal Title: J. Environ. Radioactivity, Volume: 190 Pages: 28-34
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Reconstruction of the temporal distribution of 236U/238U in the Northwest Pacific Ocean using a coral core sample from the Kuroshio Current area, (2017)
  • Author(s): T. Nomura, A. Sakaguchi, P. Steier, R. Eigl , A. Yamakawa ,Takaaki Watanabe , K. Sasaki , T. Watanabe , R. Golser,Y. Takahashi , H. Yamano,
  • Journal Title: Marine Chemistry Volume: 190 Pages: 28-34
  • DOI: org/10.10.1016/j.mamrchern.2016.12.008
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Employment of the generalized adsorption model for the prediction of the solid-water distribution of radiocesium in the river-estuary-ocean system. (2017)
  • Author(s): Q. Fan and Y. Takahashi,
  • Journal Title: Applied Geochem Volume: 79 Pages: 75-84
  • DOI: 10.1016/j.apgeochem.2017.01.020.
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] First study on 236U in the Northeast Pacific Ocean using a new target preparation procedure for AMS measurements (2016)
  • Author(s): R. Eigl, P. Steier, S. Winkler, K.Sakata, A. Sakaguchi
  • Journal Title: Journal of Environmental Radioactivity Volume: 162-163 Pages: 244-250
  • DOI: org/10.1016/j.jenvrad.2016.05.025
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Year-round variations in the fluvial transport load of particulate 137Cs in a forested catchment affected by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident. (2016)
  • Author(s): 1Matsunaga, S., Nakanishi, T., Atarashi-Andoh, M., Takeuchi, E., Muto, K., Tsuduki, K., Nishimura, S., Koarashi, J., Otosaka, S., Sato, T., Miyata, Y., Nagao, S.,
  • Journal Title: Journal of Radioanal. Nucl. Chem. Volume: 310 Pages: 679-693
  • DOI: 10.1007/s10967-016-4840-3.
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Radioactive Cs in the estuary sediments near Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (2016)
  • Author(s): Shinya Yamasaki; Junpei Imoto; Genki Furuki; Asumi Ochiai. Toshihiko Ohnukic, Keisuke Suekia, Kenji Nanbad, Rodney C. Ewinge, Satoshi Utsunomiya,
  • Journal Title: Science of the Total Environment Volume: 551-552 Pages: 155-162
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Very Low Isotope Ratio of Iron in Fine Aerosols Related to Its Contribution to the Surface Ocean (2016)
  • Author(s): M. Kurisu, Y. Takahashi, T. Iizuka, and M. Uematsu
  • Journal Title: J. Geophys. Res. Atmospheres. Volume: 121 Pages: 11119-11136
  • DOI: 10.1002/2016JD024957
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Age and speciation of iodine in groundwater and mudstones of the Horonobe area, Hokkaido, Japan: Implications for the origin and migration of iodine during basin evolution, (2016)
  • Author(s): Y. S. Togo, Y. Takahashi, Y. Amano, H. Matsuzaki, Y. Suzuki, Y. Terada, Y. Muramatsu, K. Ito, T. Iwatsuki,
  • Journal Title: Geochim. Cosmochim. Acta, Volume: 191 Pages: 165-186
  • DOI: 10.1016/j.gca.2016.07.012
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Accumulation of accident-derived radiocesium in lake and coastal sediments at 300-700 km distance from Fukushima area (2016)
  • Author(s): Ochiai, S., Miyata, Y., Nagao, S., Yamamoto, M., Murakami, T., Nishimura, S., Itono, S., Suzuki, T., Hamataka, K., Kawano, Y., Hamajima, Y., Kashiwaya, K.
  • Journal Title: Radat. Prot. Dosimetry Volume: 20 Pages: 1-5
  • DOI: 10.1093/rpd/nev280
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Journal Article] Effects of deforestation on the transport of particulate organic matter inferred from the geochemical properties of reservoir sediments in the Noto Peninsula, Japan (2016)
  • Author(s): Ochiai, S., Nagao, S., Yonebayashi, K., Suzuki,T., Yamamoto, M., Kashiwaya, K., Nakamura, K.
  • Journal Title: Geochemical J. Volume: 49 Pages: 523-532
  • Peer Reviewed / Int'l Joint Research / Acknowledgement Compliant
• [Presentation] Determination of ultra-low levels of 237Np in seawater by ICP-MS/MS (2017)
  • Author(s): Aya SAKAGUCHI, Rosmarie EIGL, Maki HON7.Aya SAKAGUCHI, Rosmarie EIGL, Maki HONDA, Tsuyoshi OHN3, Shinichiro KAKUTA, Yasuyuki SHIKAMORI, Yuichi TAKAKU, Shinya YAMASAKI, Keisuke SUEKI,
  • Organizer: 福島大学環境放射能研究所成果報告会
  • Place of Presentation: 福島大学、福島
  • Year and Date: 2017-03-14
• [Presentation] Application of environmental anthropogenic actinides to oceanography, (2017)
  • Author(s): Aya Sakaguchi,
  • Organizer: East Asia GEOTRACES Workshop-Trace Element and Isotope (TEI) study in the Northwestern Pacific and its marginal seas
  • Place of Presentation: Sapporo Univ.,, Hokkaido,
  • Year and Date: 2017-01-16
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 加速器質量分析による環境中の極微量アクチノイド測定 (2017)
  • Author(s): 坂口綾
  • Organizer: 東海・重イオン科学シンポジウム ―タンデム加速器成果報告会
  • Place of Presentation: 日本原子力開発機構，東海村，茨城県
  • Year and Date: 2017-01-05 – 2017-01-06
• [Presentation] 放射性元素の移動そして固定：有機物の機能とメカニズム (2016)
  • Author(s): 高橋嘉夫
  • Organizer: 東北大学金属材料研究所共同利用ワークショップ「３GeV高輝度放射光SLiT-Jと産学協創」
  • Place of Presentation: 東北大学，仙台，宮城県
  • Year and Date: 2016-12-14
  • Invited
• [Presentation] えないものをみる、見えないものからみる～核の汚染と利用 (2016)
  • Author(s): 坂口綾
  • Organizer: 2016年度 地球惑星科学 学生と若手の会
  • Place of Presentation: 東京大学．東京
  • Year and Date: 2016-11-12 – 2016-11-13
  • Invited
• [Presentation] Asahi, K., Fukushi, K., Aoi, Y., Itono, T., Yoshida, K. and Tomihara, S. Sedimentation processes of radioactive cesium in storage reservoirs after Fukushima accident (2016)
  • Author(s): Asahi, K., Fukushi, K., Aoi, Y., Itono, T., Yoshida, K. and Tomihara, S
  • Organizer: Present Earth Surface Processes and Historical Environmental Changes in East Asia,
  • Place of Presentation: Nago Univ., Okinawa, Japan
  • Year and Date: 2016-10-14
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Migration of radionuclides in land-surface in Fukushima: mechanisms of secondary transport, (2016)
  • Author(s): Y. Takahashi,
  • Organizer: he 5th International Geo-hazards Research Symposium (IGRS 2016),
  • Place of Presentation: Taipei，Taiwan
  • Year and Date: 2016-10-13
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] 島原発事故直後の大気中放射性ヨウ素の動態(その１)既存の公表データの解析からわかったこと. (2016)
  • Author(s): 鶴田治雄、大浦泰嗣・海老原 充、大原利眞、森口祐一、中島映至
  • Organizer: 第22回大気化学討論会
  • Place of Presentation: 北海道大、札幌，北海道
  • Year and Date: 2016-10-12 – 2016-10-14
• [Presentation] 放射性セシウムの河川から海水への移行に伴う懸濁粒子からの溶脱に関するＧＡＭモデルからの考察 (2016)
  • Author(s): 三浦輝・Fan Qiaohui・栗原雄一・坂口綾・桧垣正吾・石丸隆・神田穣太・高橋嘉夫
  • Organizer: 2016年度日本地球化学会年会
  • Place of Presentation: 大阪市立大学, 大阪
  • Year and Date: 2016-09-14
• [Presentation] 福島原発事故以降の河川における溶存態と底質土におけるセシウム同位体比変化 (2016)
  • Author(s): 富田涼平、松中哲也、本多真紀、佐藤志彦、松村万寿美、高橋努、坂口綾、松崎浩之、 笹公和、末木啓介
  • Organizer: 日本放射化学会2016
  • Place of Presentation: 新潟大学、五十嵐、新潟県
  • Year and Date: 2016-09-12
• [Presentation] Effect of humic substances on the migration of cesium and iodine related to Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (FDNPP) accident revealed by applications of X-ray spectroscopies (2016)
  • Author(s): Y. Takahashi,
  • Organizer: 8th International Conference of International Humic Substances Society,
  • Place of Presentation: Kanazawa City Holl, Kanazawa, Ishikawa Pref.
  • Year and Date: 2016-09-12
  • Int'l Joint Research / Invited
• [Presentation] ICP-MS/MS による海水中 Np-237 測定の試み (2016)
  • Author(s): 坂口綾、Eigl Rosmarie、本多真紀、大野剛、角田紳一郎、鹿籠康行、高久雄一、山﨑信哉、末木啓,
  • Organizer: 日本放射化学会2016
  • Place of Presentation: 新潟大学、五十嵐、新潟県
  • Year and Date: 2016-09-10 – 2016-09-12
• [Presentation] 天然水中のヨウ素の存在状態解明に向けた電気化学的 手法の基礎的検討 (2016)
  • Author(s): 山﨑 信哉; 田中 万也; 本多 真紀; 末木 啓介
  • Organizer: 2016年度日本地球化学会年会
  • Place of Presentation: 高知大学、高知市，高知県
  • Year and Date: 2016-09-10
• [Presentation] 放射性セシウムの河川から海水への移行に伴う懸濁粒子からの溶脱に関する GAM モデルからの考察, (2016)
  • Author(s): 三浦輝、Fan Qiaohui, 栗原雄一、坂口綾、桧垣正吾、石丸隆、神田穣太、高橋嘉夫,
  • Organizer: 日本放射化学会2016
  • Place of Presentation: 新潟大学、五十嵐、新潟県
  • Year and Date: 2016-09-10
• [Presentation] 東電福島原発事故直後に採取された大気浮遊塵試料中の129I/131I比 (2016)
  • Author(s): 海老原充、大浦泰嗣、白井直樹、鶴田治雄、森口祐一、永川栄泰、櫻井昇、羽場宏光、松崎浩之、山形武靖、永井尚生、関本俊.
  • Organizer: 第60回放射化学討論会.
  • Place of Presentation: 新潟大学、五十嵐、新潟県
  • Year and Date: 2016-09-10
• [Presentation] 東電福島原発事故直後に採取された大気浮遊塵試料のオートラジオグラフと129I/137Cs比 (2016)
  • Author(s): 大浦泰嗣、海老原充、白井直樹、鶴田治雄、中島映至、森口祐一、大原利眞、永川栄泰、櫻井昇、羽場宏光、松崎浩之
  • Organizer: 第60回放射化学討論会
  • Place of Presentation: 新潟大学、五十嵐、新潟県
  • Year and Date: 2016-09-10
• [Presentation] セシウムやヨウ素の移行挙動に及ぼす天然有機物の影響 (2016)
  • Author(s): 高橋嘉夫・三浦輝・Fan Qiaohui・田中万也
  • Organizer: 2016日本放射化学会年会・第61回放射化学討論会
  • Place of Presentation: 新潟大学、五十嵐、新潟県
  • Year and Date: 2016-09-10
• [Presentation] 放射性セシウムの河川から海水への移行に伴う懸濁粒子からの溶脱に関するGAMモデルからの考察、 (2016)
  • Author(s): 三浦輝・Fan Qiaohui・栗原雄一・坂口綾・桧垣正吾・石丸隆・神田穣太・高橋嘉夫
  • Organizer: 016日本放射化学会年会・第61回放射化学討論会
  • Place of Presentation: 新潟大学、五十嵐、新潟県
  • Year and Date: 2016-09-10
• [Presentation] Variations in 134Cs and 137Cs radioactivity of coastal marine sediments off the Abukuma River in Japan during 2013-2015. (2016)
  • Author(s): Nagao, S., Terasaki, S., Miyata, Y., Odano, N.,
  • Organizer: Goldschmidt 2016
  • Place of Presentation: Pacific Yokohama, Yokohama, Japan
  • Year and Date: 2016-07-01
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Employment of the Generalized Adsorption Model for the Prediction of Solid-Water Distribution of Cesium in the River-Estaury-Ocean System (2016)
  • Author(s): Fan, L. Nie, H-B. Qin, L. Guo, Y. Takahashi, H. Wu, and W. Wu,
  • Organizer: Goldschmit 2016,
  • Place of Presentation: Pacific Yokohama, Yokohama, Japan
  • Year and Date: 2016-07-01
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Adsorption and Desorption Behavior of Radioactive Cesium to Suspended Particles in Seawater, (2016)
  • Author(s): H. Miura, Q. Fan, Y. Kurihara, S. Higaki, T. Ishimaru, J. Kanda, and Y. Takahashi,
  • Organizer: Goldschmit 2016,
  • Place of Presentation: Pacific Yokohama, Yokohama, Japan
  • Year and Date: 2016-07-01
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] Inhibitive Effects of Clay Particle Organization on Cesium Desorption: Prediction of Intrinsic Cesium Desorption from Na-Smectite in Cation Solutions (2016)
  • Author(s): Fukushi, K.. Asahi, K., Sakai, H. and Fukiage, T
  • Organizer: Goldschmidt2016
  • Place of Presentation: Pacific Yokohama, Ypkohama ,Japan
  • Year and Date: 2016-06-26
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 河川浮遊砂の放射性セシウム捕捉ポテンシャル（RIP）と陽イオン交換容量・有機物濃度・粒径・鉱物組成などの因子との関係 (2016)
  • Author(s): 栗原雄一・高橋嘉夫・チャオフィファン・谷口圭輔・三浦輝・恩田裕一
  • Organizer: 日本地球惑星科学連2016年大会
  • Place of Presentation: アパホテル&リゾート東京ベイ幕張，千葉
  • Year and Date: 2016-05-23
• [Presentation] Distribution of 236U in the North Pacific Ocean (2016)
  • Author(s): Rosmarie Eigl, Aya Sakaguchi , Peter Steier , Kohei SakataDistribution of 236U in the North Pacific Ocean
  • Organizer: Japan Geoscience Union Meeting 2016
  • Place of Presentation: Makuhari，千葉県
  • Year and Date: 2016-05-22 – 2016-05-26
• [Presentation] Comprehensive Retrieval of Spatio-temporal Variations in Atmospheric Radionuclides just after the Fukushima Accident by Analyzing Filter-tapes of Operational Air Pollution Monitoring Stations in Eastern Japan (2016)
  • Author(s): Tsuruta, H., Y. Oura, M. Ebihara, T. Ohara, Y. Moriguchi, and T. Nakajima.
  • Organizer: European Geosciences Union (EGU) General Assembly 2016
  • Place of Presentation: Vienna Univ., Austria，
  • Year and Date: 2016-05-22
  • Int'l Joint Research
• [Presentation] 福島原発事故により放出された放射性セシウムの環境中における移行挙動 (2016)
  • Author(s): 長尾誠也
  • Organizer: 日本原子力学会北海道支部会第1回特別学術講演会
  • Place of Presentation: 北海道大学, 札幌, 北海道
  • Year and Date: 2016-05-18
  • Invited
• [Presentation] 分子環境地球化学：化学種解明に基づく元素の挙動の系統的理解（環境化学学術賞受賞講演） (2016)
  • Author(s): 高橋嘉夫、
  • Organizer: 第25回環境化学討論会
  • Place of Presentation: 東京大学，東京
  • Year and Date: 2016-04-16
  • Invited
• [Presentation] 土壌-河川-河口-海洋系でのセシウムの移行に関する素過程の解析 (2016)
  • Author(s): 高橋嘉夫
  • Organizer: 第18回「環境放射能」研究会
  • Place of Presentation: 高エネルギー加速器研究機構,筑波
  • Year and Date: 2016-04-16