2013 Fiscal Year Annual Research Report
先端的な超高速分光と非線形分光による多自由度複雑分子系の研究
| Project Area | Science on Function of Soft Molecular Systems by Cooperation of Theory and Experiment |
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| Project/Area Number |
25104005
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| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research on Innovative Areas (Research in a proposed research area)
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| Research Institution | Institute of Physical and Chemical Research |
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Principal Investigator |
田原 太平 独立行政法人理化学研究所, 田原分子分光研究室, 主任研究員 (60217164)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
竹内 佐年 独立行政法人理化学研究所, 田原分子分光研究室, 専任研究員 (50280582)
山口 祥一 独立行政法人理化学研究所, 田原分子分光研究室, 専任研究員 (60250239)
石井 邦彦 独立行政法人理化学研究所, 田原分子分光研究室, 研究員 (80391853)
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| Project Period (FY) |
2013-06-28 – 2018-03-31
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| Keywords | 複雑分子系 / 先端分光計測 / 超高速ダイナミクス / 界面 / 生体分子 |
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| Research Abstract |
本研究では、われわれの世界最高の分光計測を駆使し、（１）超高速分光による生体分子や超分子のダイナミクスの研究、（２）界面選択的非線形分光による柔らかい界面の研究、（３）新しい単分子分光による生体高分子の構造ダイナミクスの研究、を行う。
今年度は特に（３）において、蛍光相関分光法と時間相関光子計数法（TCSPC）を組み合わせた新しい単分子分光法（二次元蛍光寿命相関分光法、2D-FLCS）を開発した。2D-FLCSでは、TCSPCのデータを元に蛍光光子を発光遅延時間毎に分類して光子対の相関を得、これを二次元マップの形で表す。次にこの二次元マップを、逆ラプラス変換を用いて蛍光寿命の異なる種ごとの相関に変換する。この2D-FLCSによって複雑分子の平衡ダイナミクスを単一分子レベル・マイクロ秒の時間分解能で可視化することができる。製作した装置でDNAヘアピンの構造ダイナミクスを測定した。この実験では、DNAヘアピンの両端をFRET対で標識することで、DNAヘアピンが取る異なる構造（開状態・閉状態）を蛍光寿命の違いとして区別できるようにした。その結果、FRETドナーの蛍光寿命の二次元相関マップにおいて、開状態と閉状態の間の平衡ダイナミクスが、対応する蛍光寿命ピークの間のクロスピークの出現として観測され、この新しい2D-FLCS分光法の実行性と高いポテンシャルが示された。
また（１）において、光受容タンパク質であるセンサリーロドプシン（SRI）の光反応初期過程および超高速光スイッチの候補として検討されている銅（Ｉ）錯体の超高速構造変化をフェムト秒時間分解吸収・蛍光分光法で明らかにした。（２）においては、ヘテロダイン検出和周波発生分光によって、生体膜モデルである脂質/水界面でのpHを実験的に求め、また謎であった空気／ベンゼン界面での振動和周波信号の発生機構を明らかにした。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
超高速分光による生体分子や超分子のダイナミクスの研究、界面選択的非線形分光による柔らかい界面の研究、新しい単分子分光による生体高分子の構造ダイナミクスの研究、の３つの研究すべてにおいて、世界トップレベルの成果を得ることができた。さらに、本新学術領域内の複数の他の研究グループとの共同研究がスタートできたが、これは当初の計画以上の進展である。
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| Strategy for Future Research Activity |
研究は大変順調に進展しているので、このままこれを強力に推進する。さらに、平成26年度からは多くの公募班研究グループが本新学術領域に加わるので、これまでの計画班のグループに合わせ、それらの研究グループとの共同研究の可能性を模索し、さらなる研究の発展をはかる。特に３つの研究の柱の（１）においては、A03班の生体分子や超分子の研究者、（２）においてはA01班の界面理論の研究者、（３）においては、A01班の生体分子の分子動力学分子シミュレーションの研究者およびA03の生体分子の研究者との連携や共同研究が大きく研究を拡張・進展させる可能性があるので、これを目指す。
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