2014 Fiscal Year Annual Research Report
先端的な超高速分光と非線形分光による多自由度複雑分子系の研究
| Project Area | Science on Function of Soft Molecular Systems by Cooperation of Theory and Experiment |
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| Project/Area Number |
25104005
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| Research Institution | The Institute of Physical and Chemical Research |
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Principal Investigator |
田原 太平 独立行政法人理化学研究所, 田原分子分光研究室, 主任研究員 (60217164)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
竹内 佐年 独立行政法人理化学研究所, 田原分子分光研究室, 専任研究員 (50280582)
石井 邦彦 独立行政法人理化学研究所, 田原分子分光研究室, 専任研究員 (80391853)
山口 祥一 埼玉大学, 理工学研究科, 教授 (60250239)
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| Project Period (FY) |
2013-06-28 – 2018-03-31
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| Keywords | 複雑分子系 / 先端分光計測 / 超高速ダイナミクス / 界面 / 生体分子 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
本研究では、われわれの世界最高の分光計測を駆使し、（１）超高速分光による生体分子や超分子のダイナミクスの研究、（２）界面選択的非線形分光による柔らかい界面の研究、（３）新しい単分子分光による生体高分子の構造ダイナミクスの研究、を行う。
今年度の主たる成果は、（１）において、サブ７フェムト秒パルスを用いた時間領域ラマン分光によりPYPの初期構造変化を研究し、発色団の周辺の水素結合強度のマーカーである135 cm-1バンドのラマン強度が数百フェムト秒以内に減衰することを見いだした。またBLUFタンパク質PapBの暗状態とシグナル状態に対してフェムト秒時間分解吸収測定を行い、両者において発色団部のラジカル生成が同速度で起こることを見出した。これに基づいてシグナル状態の生成機構について議論した。また（２）ではヘテロダイン検出和周波分光法を用いてイオン性単分子膜と水溶液の界面における水の構造に及ぼす対イオン効果を調べた。正に帯電した界面においては界面水に由来するOHバンドの強度がアニオンの付加によってホフマイスター系列に従って減少した。このことは、アニオンの界面への吸着力がホフマイスター系列を決定しているとする既存のモデルとよく一致する。それに対して、負に帯電した界面ではOHバンドの振動数、つまり水素結合強度がカチオンの付加によってホフマイスター系列に沿って変化することを初めて見いだした。この観測を元に１９世紀来の謎であるホフマイスター塩効果の機構について新しい考えを提唱した。（３）では我々が独自に開発した二次元蛍光寿命相関分光法をタンパク質の問題に初めて適用し、酸変性条件下でのシトクロムcの構造ダイナミクスの計測を行った。その結果、３つの構造アンサンブルと各アンサンブル内でのマイクロ秒オーダーの構造転換を示す相関信号を観測することに成功した。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
1: Research has progressed more than it was originally planned.
Reason
超高速分光による生体分子や超分子のダイナミクスの研究、界面選択的非線形分光による柔らかい界面の研究、新しい単分子分光による生体高分子の構造ダイナミクスの研究、の３つの研究すべてにおいて、世界トップレベルの成果を得た。さらに、われわれ独自の分光計測をベースにした本新学術領域内の複数の研究グループとの共同研究が順調に進行し、特にA01班の森田グループとの共同研究で論文発表が出来た。また新たに加わった公募班の研究グループとの共同研究もスタートしている。これは当初の計画以上の進展である。
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| Strategy for Future Research Activity |
研究は大変順調に進展しているので、このままこれを強力に推進する。さらに、すでに進んでいる他の研究グループとの共同研究を推進するとともに新しい共同研究の可能性をさらに模索し、研究の発展をはかる。特に３つの研究の柱の（１）においては、A03班の生体分子や超分子の研究者、（２）においてはA01班の界面理論の研究者、（３）においては、A01班の生体分子の分子動力学分子シミュレーションの研究者およびA03の生体分子の研究者との連携や共同研究によって大きく研究を拡張・進展する可能性があるので、これを進める。
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