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2016 Fiscal Year Annual Research Report

電子回折によるナノ構造体3D原子イメージング

Planned Research

Project Area3D Active-Site Science
Project/Area Number 26105009
Research InstitutionHokkaido University

Principal Investigator

郷原 一寿  北海道大学, 工学研究院, 教授 (40153746)

Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) 山崎 順  大阪大学, 超高圧電子顕微鏡センター, 准教授 (40335071)
塩谷 浩之  室蘭工業大学, 工学研究科, 教授 (90271642)
Project Period (FY) 2014-07-10 – 2019-03-31
Keywordsイメージング / 電子顕微鏡
Outline of Annual Research Achievements

本研究では、ナノ構造体を原子分解能で電子顕微鏡によりイメージングするための方法論を確立することを目的とする。具体的な3つの課題に対して、年次研究計画に掲げた6つのサブテーマを設けて、他の計画班および公募班との積極的な連携によって、今年度は以下の研究を進め、新たな結果を得た。
イメージング用アルゴリズムの新たなアルゴリズムの開発、具体的なターゲット試料のポテンシャル散乱を考慮する手法についての解析、3次元ナノ構造情報の新たな計測手法の考案、ナノ粒子触媒に関する研究、グラフェン上のコンタミネーションの基本的な構造の解明、グラフェン上に孤立した単原子の分散体を作成する手法に関する検討などを行った。
また、昨年度に得られた新知見をもとにさらに研究を進め、ナノ構造体の最小サイズである単原子そのものをイメージングのターゲットとするために、孤立した単原子をグラフェン上に担持する手法について研究を続けた結果、スパッタリングによって孤立した単原子の分散体を作成することが可能であることが明らかとなってきた。一連の研究は、単原子触媒、薄膜などの応用技術への展開、および核生成、ナノクラスター形成、触媒活性などの物理的・化学的な反応過程を原子スケールで解明するための基礎研究に繋がり、初期に予想しなかった重要な研究展開が見えてきた。特に、グラフェンと結合する種々の原子の活性サイトが特定できることが期待される。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

1: Research has progressed more than it was originally planned.

Reason

今年度の進捗状況を、以下にまとめる。
(A) イメージング用アルゴリズムについては、本研究目的に合わせて再構築を行い、アンサンブル手法を援用した新たなアルゴリズムを開発を行った。(B) マルチスライス計算環境を整え、具体的なターゲット試料のポテンシャル散乱を考慮する手法について解析を進め、さらに、収差補正TEMによる3次元ナノ構造情報の新たな計測手法が考案し、回折イメージングによる再構成位相像の定量化を達成した。(C) 試料班とのナノ粒子触媒に関する共同研究が、“新規ナノ構造体の創製とイメージング及び高い触媒機能の発現”に関する成果としてまとめられた。(D) グラフェン上のコンタミネーションの基本的な構造が明らかとなって来た。
(E) グラフェン上に孤立した単原子の分散体を作成する手法について、新たな知見が得られた。
さらに、昨年度に得られた新知見をもとにさらに研究を進め、ナノ構造体の最小サイズである単原子そのものをイメージングのターゲットとするために、孤立した単原子をグラフェン上に担持する手法について研究した結果、スパッタリングによって孤立した単原子の分散体を作成することが可能であることが明らかとなってきた。一連の研究は、単原子触媒、薄膜などの応用技術への展開、および核生成、ナノクラスター形成、触媒活性などの物理的・化学的な反応過程を原子スケールで解明するための基礎研究に繋がり、初期に予想しなかった重要な研究展開が見えてきた。特に、グラフェンと結合する種々の原子の活性サイトが特定できることが期待される。

Strategy for Future Research Activity

3つの課題について、以下のように進める。
【課題1】は、ハードウェアについて、制限視野用微小絞りの性能評価を踏まえて、回折パターンと実像を対応させて取得出来る技術を確立する。ソフトウェアについては、複素波動場に対応できるアルゴリズムを確立する。さらに、イメージングの実験を進めつつ、必要な技術開発を進め、原子構造解析の新手法として開拓する。
【課題2】は、H28に得られた3つの結果について再検証し、論文としてまとめる。白金、ポルフィセン、金クラスターに関する連携研究についてもまとめを目指す。さらに、グラフェン上でこれらの原子位置を特定し、機能発現の活性サイトの解明を行ない、新物質の構造解明を行なう。
【課題3】は、グラフェンを2枚重ねた“グラフェンサンドイッチ”の作成方法を検討し、単原子を挟み込み、イメージングの検討を行なう。

  • Research Products

    (11 results)

All 2017 2016

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results,  Acknowledgement Compliant: 2 results) Presentation (7 results) (of which Int'l Joint Research: 2 results) Book (1 results) Patent(Industrial Property Rights) (1 results) (of which Overseas: 1 results)

  • [Journal Article] Applicability of Density Functional Tight Binding Method with Dispersion Correction to Investigate the Adsorption of Porphyrin/Porphycene Metal Complexes on Graphene2017

    • Author(s)
      Yusuke Kanematsu, Kazutoshi Gohara, Hiroko Yamada, and Yu Takano
    • Journal Title

      Chemistry letters

      Volume: 46 Pages: 51-52

    • DOI

      10.1246/cl.160887

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Journal Article] Gas Nanobubbles as Nucleation Acceleration in the Gas-Hydrate Memory Effect2016

    • Author(s)
      T. Uchida, K. Yamazaki, and K. Gohara
    • Journal Title

      J. Phys. Chem. C

      Volume: 120 Pages: 26620-26629

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.6b07995

    • Peer Reviewed / Acknowledgement Compliant
  • [Presentation] Free-standing単層グラフェンリップルの3次元イメージング2016

    • Author(s)
      瀬川裕大、山﨑憲慈、前原洋祐、郷原一寿
    • Organizer
      日本顕微鏡学会北海道支部学術講演会
    • Place of Presentation
      北大(札幌)
    • Year and Date
      2016-12-13 – 2016-12-13
  • [Presentation] Synthesis and Characterization of Pt Single Atoms Dispersed on a Graphene Support2016

    • Author(s)
      K. Yamazaki, Y. Maehara, R. Kitajima, and K. Gohara
    • Organizer
      Materials Research Society
    • Place of Presentation
      Convention Center (Boston, USA)
    • Year and Date
      2016-11-28 – 2016-11-30
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] グラフェン上へのPt単原子分散体の作製と評価2016

    • Author(s)
      山崎 憲慈, 前原 洋祐, 北嶋 凌, 郷原 一寿
    • Organizer
      応用物理学会学術講演会
    • Place of Presentation
      朱鷺メッセ(新潟)
    • Year and Date
      2016-09-12 – 2016-09-15
  • [Presentation] Atomic Arrangement of Contamination on Graphene2016

    • Author(s)
      Y. Maehara, K. Yamazaki, and K. Gohara
    • Organizer
      Microscopy & Microanalysis Meeting
    • Place of Presentation
      Convention Center (Columbus, U.S.A.)
    • Year and Date
      2016-07-25 – 2016-07-28
    • Int'l Joint Research
  • [Presentation] Free-standingグラフェンリップル構造の3次元イメージング2016

    • Author(s)
      瀬川裕大、山﨑憲慈、前原洋祐、郷原一寿
    • Organizer
      日本顕微鏡学会
    • Place of Presentation
      仙台国際センター(仙台)
    • Year and Date
      2016-06-14 – 2016-06-16
  • [Presentation] 回折顕微法のための低エネルギー電子線2次元検出器の評価2016

    • Author(s)
      大津賀一雄、上村 理、堀田尚二、山﨑憲慈、前原洋祐、郷原一寿
    • Organizer
      日本顕微鏡学会
    • Place of Presentation
      仙台国際センター(仙台)
    • Year and Date
      2016-06-14 – 2016-06-16
  • [Presentation] グラフェン上コンタミネーションの原子分解能解析2016

    • Author(s)
      前原洋祐、山﨑憲慈、郷原一寿
    • Organizer
      日本顕微鏡学会
    • Place of Presentation
      仙台国際センター(仙台)
    • Year and Date
      2016-06-14 – 2016-06-16
  • [Book] 機能構造科学入門 3D活性サイトと物質デザイン(4章分担執筆)2016

    • Author(s)
      機能構造科学入門 3D活性サイトと物質デザイン
    • Total Pages
      166
    • Publisher
      丸善出版株式会社
  • [Patent(Industrial Property Rights)] 支持体上に単原子が分散した構造体、支持体上に単原子が分散した構造体を製造する方法およびスパッタ装置2017

    • Inventor(s)
      郷原一寿、前原洋祐、山崎憲慈
    • Industrial Property Rights Holder
      郷原一寿、前原洋祐、山崎憲慈
    • Industrial Property Rights Type
      特許
    • Industrial Property Number
      PCT/JP2017/002670
    • Filing Date
      2017-01-26
    • Overseas

URL: 

Published: 2018-01-16  

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