2014 Fiscal Year Annual Research Report
半導体ナノ微粒子系の多励起子素過程の解明と光応答分子システムへの応用
| Project Area | Application of Cooperative-Excitation into Innovative Molecular Systems with High-Order Photo-functions |
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| Project/Area Number |
26107005
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| Research Institution | Kwansei Gakuin University |
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Principal Investigator |
玉井 尚登 関西学院大学, 理工学部, 教授 (60163664)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
増尾 貞弘 関西学院大学, 理工学部, 准教授 (80379073)
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| Project Period (FY) |
2014-06-27 – 2019-03-31
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| Keywords | 半導体ナノ微粒子 / 多励起子素過程 / 光応答分子 / 時間分解レーザー分光 |
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| Outline of Annual Research Achievements |
種々の半導体ナノ微粒子系のキャリア素過程解明とキャリア移動に着目した解析を行い，光応答分子のナノ微粒子系への接合を試みた。
1．三次元量子閉じ込めのCdTe/CdSコアシェルQDs，一次元量子閉じ込めのCdSe NPLsを合成し，Auger再結合のサイズ依存性や層数依存性を解析した。コアシェルQDsではフェムト秒pump－probe分光によりコアへのホール移動速度を解析すると共に，Auger再結合のシェル厚み依存性を解析した。その結果，CdTe/CdSコアシェルQDs はquasi-Type IIである事，シェルによる結晶粒界が界面でポテンシャル障壁となっている事を明らかにした。CdSe NPLsでは Auger再結合の時定数はNPLsの体積と比例関係にあることが示され，CdSe QDsのAuger再結合と比較した。
2．ball milling法と化学エッチング法で作製したSi QDsの多励起子過程をフェムト秒近赤外分光で比較し，Auger再結合が起こる前の高励起状態からのトラップ緩和を明らかにした。
3．一次元量子閉じ込めのCdSe NPLsに有機分子（MV2+）を吸着させたCdSe NPLs－アクセプター系およびPbS QDsにAuナノ微粒子を接合させたPbS QDs－Au HNsをコロイド合成し，状態選択励起によるpump－probe分光で解析した。その結果，両系ともホット電子移動は起こっていない事が明らかになった。CdSe NPLs―MV2+系では，数百fsの早い電子移動と数psの遅い電子移動が存在しており， MV2+のCdSe NPLsへの吸着面の違いに起因している事を明らかにした。PbS QDs－Au HNsでは，電子および正孔移動の２種類のキャリア移動が存在している事を明らかにした。
4．半導体ナノ微粒子－光応答分子系に関し，溶解度の差を利用した光応答分子接合系の探索を行った。
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| Current Status of Research Progress |
Current Status of Research Progress
2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.
Reason
種々の半導体ナノ微粒子系としてSi QDsやCdTe/CdSコアシェルQDs，CdSe NPLsを合成し，励起子素過程をフェムト秒時間分解レーザー分光によって解明した。これらの系のAuger再結合のサイズ依存性を解析しただけでなく，特別な場合にはAuger再結合が起こる前にトラップ状態に緩和するプロセスがある事，コアシェルQDsではシェルの結晶粒界がポテンシャル障壁をつくる事など半導体ナノ微粒子系における重要な現象を見出した。また，PbS QDsやCdSe NPLsにおけるキャリア移動に関しても新しい知見を得た。さらに，光応答分子系の接合に関する探索が行われている。
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| Strategy for Future Research Activity |
26年度に購入したクライオスタットを用いて，多励起子素過程の温度依存性を解明する。共同研究によりZnS-AgInS2固溶体（ZAIS）ナノ微粒子も用い，禁制遷移の関与する多励起子過程に焦点を当てる。また電子と正孔の波動関数を制御したコアーシェル型ナノ微粒子も合成し，多励起子過程やホットキャリア緩和を支配している要因を明らかにする。
さらに，光応答分子（フォトクロミック分子）を半導体ナノ微粒子表面に接合させたハイブリッド型光応答分子システムを構築する。これらの系のフォトクロミック反応が，半導体ナノ微粒子の発光特性にどのような影響を及ぼすか，定常光と時間分解レーザー分光による寿命解析を行い，半導体ナノ微粒子とフォトクロミック分子との相互作用を解明する。
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