銅イオン交換ゼオライト触媒を用いる一酸化窒素の直接分解プロセスの開発

1991 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 01850185
• Research Institution: Hokkaido University
• Principal Investigator: 岩本 正和 北海道大学, 触媒化学研究センター, 教授 (10108342)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 村木 秀昭 トヨタ中央研究所, 主任研究員 ; 瀬川 幸一 上智大学, 理工学部, 助教授 (60053675) ; 八尋 秀典 北海道大学, 触媒化学研究センター, 助手 (90200568) ; 水野 哲孝 北海道大学, 触媒化学研究センター, 助教授 (50181904)
• Keywords: ゼオライト / 銅イオン交換 / 一酸化窒素 / 直接分解

Research Abstract

本年度は申請時の計画通り,以下の課題について集中的な検討を行なった.
1.NO分解反応に対する共存ガスの影響.
(1)銅イオン交換ZSM-5のNO分解活性はO_2が共存すると大きく低下した.また,CO_2の共存は分解活性には何の影響も与えなこと,H_2Oの共存は活性を可逆的に低下させ,SO_2の共存は活性を不可逆的に低下させることがわかった.
(2)酸素と炭化水素ガスが共存すると,200-300℃という低温でNOの選択還元が高効率で定常的に進行することを見いだした.この反応はO_2の共存により促進されること,ある特定の温度領域でのみ認められることがわかった.
2.酸素過剰下における炭化水素によるNOの選択還元反応.
(1)Cu-Z触媒のNO除去率は炭化水素濃度が高くなると単調に増加した.また,C_3H_6を還元剤として使用した場合,O_2濃度0.8〜2.0%で最大となった.
(2)O_2と炭化水素が共存すると,SO_2存在下でもNOの除去が可能であることを見いだした.さらに,Cu-Zは高GHSV(10000h^<‐1>)下でも低温で極めて高いNO除去活性を示すことが明らかとなった.
(3)N_2への転化率はゼオライト構造に依存し,活性序列はCu-ZSM-5(N_2への転化率,31%)>Cu-モルデナイト(26%)【approximately equal】Cu-L(25%)>Cu-フェリエライト(23%)>Cu-Y(5%)の順であった。また,活性は交換率80-100%までは銅イオン交換率の増加と共に増加し,それ以上ではわずかに減少した.
(4)種々のカチオン交換ゼオライト上でのNO還元反応について検討し,銅イオン交換体以外でも,H-,Co-,Ag-,Zn-ZSM-5が本反応に対して,250-500℃の温度範囲で活性であることがわかった.

Research Products

• [Publications] M.Iwamoto.: "Decomposition on Excessively Copper Ion-exchanged ZSM-5 Zeolites." J.Phys.Chem.95. 3727-3730 (1991)
• [Publications] M.Iwamoto.: "Influence of Sulfur Dioxide on Catalytic Removal of Nitric Oxide over Copper Ion-exchanged ZSM-5 Zeolite." Appl.Catal.69. L15-L19 (1991)
• [Publications] S.Sato.: "Cu-ZSM-5 Zeotite as Highly Active Catalyst for Removal of Nitrogen Monoxide from Emission of Diesel Engines." Appl.Catal.70. L1-L5 (1991)
• [Publications] Y.Torikai.: "Enhancement of Catalytic Activity of Alumina by Copper Addition for Selective Reduction of Nitrogen Monoxide by Ethene in Oxidizing Atmosphere." Catal.Lett.9. 91-96 (1991)
• [Publications] Y.Hosose.: "A Remarkable Increment in Catalytic Activity of SiO_2-Al_2O_3 by Copper Addition for Selective Reduction of Nitrogen Monoxide by Ethene in Oxidizing Atmosphere." Chem.Lett.1991. 1859-1860 (1991)
• [Publications] M.Iwamoto.: "Removal of Nitrogen Monoxide from Exhaust Gases through Novel Catalytic Processes" Catal.Today.10. 57-71 (1991)
• [Publications] M.Iwamoto.: "Removal of Nitrogen Monoxide over Copper Ion-exchanged Zeolite Catalyst." J.Jpn.Petrol.Inst.34. 375-390 (1991)
• [Publications] M.Iwamoto.: "Copper Ion-exchanged Zeolites as Active Catalysts for Direct Decomposition of Nitrogen Monoxide." Stud.Surf.Sci.Catal.60. 327-334 (1991)
• [Publications] 岩本 正和: "銅ゼオライト触媒による一酸化窒素の除去" 日本化学会誌. 1991. 574-583 (1991)
• [Publications] M.Iwamoto.: "Ion exchange Properties of Copper with Sodium on ZSM-5 zeolite and Application of Resulting Cu-ZSM-5 as NO Decomposition Catalyst." New Developments in Ion Exchange.Kodansha,Tokyo. 407-412 (1991)
• [Publications] 岩本 正和: "一酸化窒素の新しい除去法の開発" 化学工業シンポジウムシリ-ズ. 180-188 (1991)