1990 Fiscal Year Annual Research Report
プロパンから芳香族を合成する高性能メタロシリケ-ト触媒の開発
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02505006
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
乾 智行 京都大学, 工学部, 教授 (60025989)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
井上 正志 京都大学, 工学部, 助手 (30151624)
久住 眞 京都大学, 工学部, 助教授 (70025980)
宮本 明 京都大学, 工学部, 助教授 (50093076)
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| Keywords | パラフィン / 芳香族化 / メタロシリケ-ト / ガリウムシリケ-ト / 亜鉛シリケ-ト / 細孔内探散 / コンピュ-タ.シミュレ-ション / 自動制御流通反応装置 |
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| Research Abstract |
天然ガスや石油随伴ガスの中に大量に存在し、また石油精製工程からも排出する炭素数2ないし5の飽和炭化水素は、化学的に安定なため、そのままでは有効な利用途がなく、ガス燃料などに使われるだけであったが、その付加価値の高い化合物への変換が待たれていた。本研究ではこの課題の解決を目指して、ペンタシル構造を有するミクロ多孔性シリケ-ト結晶のシリコン原子の一部を他の遷移金属元素に置換した、いわゆるメタロシリケ-トを種々合成しその機能を詳細に調べる過程で、とくのGaとZnを置換したものが、低級パラフィン類の芳香族化を著しく促進することを見い出した。さらにこれをPtで修飾した触媒は、パラフィンの脱水素過程を促進するとともに、コ-キングの緩和にも劇的な効果をもたらすことを発見した。ところが、原料炭化水素は、炭素数が増加するとともに炭素鎖の切断を受け易くなり、この結果C_4,C_5パラフィンからの芳香族の収率は減少する傾向となった。この点をまず解決することが、本研究の成果の鍵を握るので、触媒の改良については、本年度はPtの効果の緩和化をまず試みた。その結果、Ptを結晶合成段階でGaまたはZnと一緒に取り込ませたバイメタロシリケ-トとすることによりPtがもつ分解能を緩和することができた。一方、芳香族の組成を支配する触媒構造因子と、芳香族自体の細孔内拡散の定量的把握を行うため、エチルベンゼンをモデル化合物とするメタロシリケ-ト触媒の種類による反応特性の差異の測定とス-パ-コンピュ-タ・コンピュ-タグラフイックス併用による各種芳香族分子のメタロシリケ-ト細孔内拡散係数の定量的予測を行った。また、本年度設置したTGーG CーMASSにより、芳香族炭化素類の精密分析の手法を確立した。別に、コンピュ-タ制御全自流通反応装置を独自に設計し、島津製作所に製作させた。この装置の試運転を行い、来年度からの本格的運転に備えた。
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[Publications] Tomoyuki INUI: "Highly selective Synthesis of Tthene from Methanol on a Novel NickelーSilicoaluminophophate Catlyst" J.Chem.Soc.,Chem.Comun.205-206 (1990)
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[Publications] Tomoyuki INUI: "Preparation of Silico ーAluminoーPhosphates by the Raped Crystallization Method and thier Catalytic Performance in the Conversion of Methanol to Light olefins" Appl.Catal.58. 155-163 (1990)
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[Publications] Tomoyuki INUI: "Selective Conversion of Syngas to Alkens and Aromaticーrich Gasoline on IronーManganeseーRuthenium containing Composite Catalysts" Appl.Catal.61. 219-233 (1990)
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[Publications] Tomoyuki INUI: "Selective Conversion of Saturated Hydrocarbons on Modified Metallosilicate Catalysts" Sekiyu Gakkaishi. 33. 198-207 (1990)
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[Publications] Tomoyuki INUI: "Effective Conversion of Carbon Dioxide and Hydrogen to Hydrocarbons" Catalyst Today. 1-14 (1990)
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[Publications] Tomoyuki INUI: "Selective Aromatization of Light Hydrocarbons on Polyfunctional Metallosilicate Catalysts" ASC Symposium Series. 1-14 (1990)
