1993 Fiscal Year Annual Research Report
Project/Area Number |
04241103
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Research Institution | The University of Tokyo |
Principal Investigator |
岩澤 康裕 東京大学, 大学院・理学系研究科, 教授 (40018015)
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Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
吉田 郷弘 京都大学, 工学部, 教授 (00025933)
藤嶋 昭 東京大学, 工学部, 教授 (30078307)
市川 勝 北海道大学, 触媒化学研究センター, 教授 (70176288)
板谷 謹悟 東北大学, 工学部, 教授 (40125498)
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Keywords | 小分子の活性化 / 表面構造 / 表面解析 / 窒素 / メタン / 二酸化炭素 / 触媒設計 / クラスター触媒 |
Research Abstract |
窒素、二酸化炭素およびメタンを活性化し、それを用いた新しい化学合成反応を確立するために、活性な固体表面の構造を構築あるいは表面化学プロセスを創出する。そのための有効な方法として、有機金属化学による分子の活性化手法と表面に特有な物性や反応性、あるいは反応環境を利用する。また小分子活性化のための構造制御する基本的な知見を得るためには、平均化された構造情報でなく、結合の異なる方向での解析に基づく微視的情報が必要となる。このために、表面の非対称的構造あるいは異方的構造の解析法の確立する。これにより、小分子活性化のための表面反応経路の開拓と活性中間体の挙動および微視的反応機構を明らかにする。本年度における前者の成果として、Pt-Cr/SiO_2およびPt-W/SiO_2触媒上でCO_2が選択的に還元されメタノールが合成されることを見いだした。新しいバイメタル錯体から調製した触媒は、特にPt-W触媒では90%の選択性でCO_2をCH_3CHに転換した。一方、従来法で調製した触媒では、CO_2の大部分(84-98%)はむしろ単にCOへと転換されるのみである。後者の研究として、新しくその場観察用偏光全反射蛍光EXAFS法を開発した。この方法では、試料内に存在する種類の異なる結合を選択的に分離して測定することができる優れた特長を有する。この方法は真空下でも気体雰囲気下でもいわゆるその場観察が可能であり、触媒作用との関連での構造決定には優れた方法となる。この手法により、SiO_2上のCu、Al_2O_3上のCo酸化物クラスター、Al_2O_3上のPtクラスターなどの非対称構造の解析に成功した。
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Research Products
(8 results)
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[Publications] M.Shirai: "Polarized Total-Reflection Fluorescence EXAFS Studies on Asymmetric Surface Structures of Catalysts" Jpn.J.Appl.Phys.32. 1768-1771 (1993)
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[Publications] K.Asakura: "Asymmetric Structure Analysis of Active Surface Sites by In-situ Polarized Total-reflection Fluorescence EXAFS" Catal.Letters. 20. 117-124 (1993)
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[Publications] N.Ichikuni: "In-situ d Electron Density of Pt Particles on Supports by XANES" Catal.Letters. 20. 87-95 (1993)
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[Publications] H.Onishi: "An Unusual Adsorption State of Hydrogen on the Pd(100)-p(2×2)-p4g-Al Bimetallic Surface" Surf.Sci.283. 213-216 (1993)
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[Publications] Y.Iwasawa: "Chemical Design and Characterization of Catalysts and Catalysis:An Approach to Dynamic Catalyst Design" Catal.Today. 18. 21-72 (1993)
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[Publications] J.Inukai: "Reversible Activity Enhancement of SiO_2-Supprited Group VIII Metal Catalysts by Pretreatment Temperature" J.Catal.143. 22-31 (1993)
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[Publications] Y.Iwasawa: "Dynamic Processes on Solid Surfaces" Plenum Press, 357 (1993)
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[Publications] Y.Iwasawa: "Elementary Reaction Steps in Heterogeneous Catalysis" Kluwar Academic Publishers, 492 (1993)