1992 Fiscal Year Annual Research Report
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04241105
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
藤元 薫 東京大学, 工学部, 教授 (30011026)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
秋葉 欣哉 広島大学, 理学部, 教授 (20011538)
村橋 俊一 大阪大学, 基礎工学部, 教授 (60029436)
諸岡 良彦 東京工業大学, 資源化学研究所, 教授 (70016731)
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| Keywords | メタン / プロパン部分酸化 / ルテニウムオキソ中間体 / アンチモン-炭素σ結合 / メタノール / 複合酸化物触媒 / チトクロームP-450 / ポルフィリン錯体 |
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| Research Abstract |
本研究ではメタンを含めたアルカン類の炭素-水素結合の活性化を金属-金属結合を持つ金属錯体および金属酸化物を用い、気相、液相および固相、それらを組み合わせた不均一系、また均一系において発生させた反応活性種を制御し、酸素との反応による含酸素化合物の合成、増炭反応等へと展開する。また金属酵素機能を範とする新規触媒系の構築を行い、より隠やかな反応条件で有用な有機合成物へ変換する。メタンの効率的な化学変換の基礎的および応用的研究から得られる新しい知見は、天然ガスの有効利用を可能ならしめる画期的なプロセスの発見と化学工業の新しい展開に資するものである。
平成4年度の成果としては以下があげられる、白金線表面で発生したラジカル種を反応場に導入することによりメタンの気相酸化開始温度が40℃低下し、水素を共存させることによりメタノール選択率が大幅に向上することを見いだしている(藤元)。プロパンの部化酸化反応を研究し、モリブデン酸コバルトを主体とする触媒が高選択的に酸化脱水素してプロピレンを与えることを見いだした。この酸化でも他のアルカンと同様に気相に酸素分子が存在しないとほとんどCO,CO_2が生成せず燃焼反応はアルキルラジカルと気相酸素のカップリングによるものであることも見いだした。(諸岡)。チトクロームP-450酵素の機能を、低原子価ルテニウム触媒とアルキルヒドロペルオキシドや過酸との組み合わせりより発現させ、アルカンをケトンやアルコールに直接変換する反応を見いだした。(村橋)。アンチモンを中心原子とする元素-炭素結合をもつオクタエチルポルフィリンの合成に成功しその物性、反応性を検討している(秋葉)。以上のように、軽アルカン類の選択的酸化反応、新しい反応系を用いたメタンの酸化、金属-金属結合をもつ錯体の反応などチャレンジングな研究が推進されている。
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Research Products
(6 results)
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[Publications] K.Omata: "Methane Partial Oxidation to Methanol-Solid Initiated Homogeneous Methane Oxidation" Catal.Letters. 12. 227-230 (1992)
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[Publications] S.-I.Murahashi: "Ruthenium-Catalyzed Oxidation of Tertiary Amines with Hydrogen Peroxide in the Presence of Methanol" Tetrahedron Letters. 33. 6991-6994 (1992)
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[Publications] S.-I.Murahashi: "Iron-and Rutjenium-Catalyzed Oxidation of Alkenes with Molecular Oxygen in the Presence of Aldehydes and Acid" J.Amer.Chem.Soc.114. 7913-7914 (1992)
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[Publications] M.Akita: "Synthesis,CHaracterization,and Sequential Transformation of Dicarbide Cluster Compounds with Permetalated Ethyne,Ethene,and Ethane Structures" J.Am.Chem.Soc.114. 7581-7582 (1992)
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[Publications] Y.-C.Kim: "Catalytic(Amm)Oxidation of Propane with Moleculare Oxygen over Complex Metal Oxides:Inolment of Homogeneous Reaction in Gas Phase." Catal.Today. 13. 673-678 (1992)
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[Publications] D.-H.He: "Promotion Effect of Molybdate Support on Bi_2Mo_3O_<12>Catalyst in the Selective Oxidation of Propylene." Catal.Letters. 12. 35-44 (1992)
