レーザーアブレーション法を用いた強誘電体酸化物超格子の形成とその特性

1994 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 05452103
• Research Institution: Osaka University
• Principal Investigator: 川合 知二 大阪大学, 産業科学研究所, 教授 (20092546)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 金井 真樹 大阪大学, 産業科学研究所, 教務職員 (50243267) ; 北浜 克煕 大阪大学, 産業科学研究所, 助手 (20029903)
• Keywords: レーザーアブレーション / 強誘電体 / 超格子 / 人工格子 / 機能性酸化物 / 誘電率 / 材料設計 / 層状成長

Research Abstract

BaTiO_3等の変位型強誘電体においては、各構成イオンのわずかな変位により誘電特性が大きく変化する。そこで反射高速電子線回折(RHEED)を併用したレーザMBE法により、SrTiO_3とBaTiO_3とを各々の積層厚さが1ユニットセル(4A)毎から250ユニットセル(1000A)毎まで周期を変化させた誘電体歪超格子を作製した。
積層周期が薄くなるに従って、BaTiO_3層のa軸は圧縮されて縮み、c軸はポアソン比を保つかたちで伸びている。格子のミスマッチ(約2.5%)により積層界面に結晶歪が導入されたと考えられ、格子歪みから見積られるSrTiO_3/BaTiO_3界面での結晶化学的な圧力はおよそ0.5-1.0GPaと非常に大きな値であった。
また誘電率は、この格子歪みに対応して急激に増加し、薄膜としては非常に大きな値(約900)を示した。これに対して人工格子と同じ膜厚の(Sr_<0.5>Ba_<0.5>)てTiO_3固溶体の薄膜における誘電率はおよそ300であった。人工格子で大きな誘電率を示すのは、積層する各層の厚さが薄くなるに従い格子歪が大きくなり、これに伴い正方晶性が強調されて誘電率が増大したものと考えられる。さらに興味深いことは、超格子の誘電特性の温度依存性において、固溶体(Sr,Ba)TiO_3の単相膜が約35℃付近で急激な転移を示し誘電率が減少するのに対して、超格子では人工格子の積層界面に周期的に導入されている歪効果のために正方晶構造が保持されて、200℃以上の高温まで高い誘電率を示している。誘電率の総膜厚に対する変化に関して、(Sr_<0.5>Ba_<0.5>)TiO_3固溶体薄膜の誘電率は膜厚の減少と共に急激に低下しているのに対し、歪超格子では膜厚500Aの薄い試料でも誘電率500〜700の高い値を示した。この結果は、「膜厚を薄くすると誘電率が低下する」という現在の誘電体薄膜化における深刻な問題点を解決する1つの有力な手段として注目すべき結果であると考えられる。

Research Products

• [Publications] H.Tabata: "C-axis Preferred Orientation of Laser Ablated Epitaxial PbTiO_3 Films and Their Electrical Properties." Appl.Phys.Lett.64. 428-430 (1994)
• [Publications] H.Tabata: "Formation of Artificial BaTiO_3/SrTiO_3 Superlattices Using Pulsed Laser Deposition and Their Dielectric Properties." Appl.Phys.Lett.65. 1970-1972 (1994)
• [Publications] H.Tanaka: "Dominant Factor for Formation of Perovskite PbTiO_3 Films Using Excimer Laser Ablation." Jpn.J.Appl.Phys.33. L451-L454 (1994)
• [Publications] T.Tomio: "Control of Electrical Conductivity in Laser Deposited SrTiO_3 Thin Films with Nb Doping." J.Appl.Phys.76. 5886-5890 (1994)
• [Publications] H.Tabata: "Construction of SrTiO_3/BaTiO_3 Strained Superlattices and Their Dielectric Properties." Mat.Res.Soc.Proc.Invited Paper (1994) Fall Meeting in Boston.
• [Publications] H.Tabata: "Film Formation of the Perovskite Type Materials (MTiO_3;M=Ca,Sr,Ba,Pb) by a Laser Deposition." Mat.Res.Soc.Proc.(1994) Fall Meeting in Boston.
• [Publications] H.Tabata: "Strained BaTiO_3/SrTiO_3 Superlattices Formed by a Laser Ablation Technique and Their High Dielectric Properries." Jpn.J.Appl.Phys.34 No.2A. 544-547 (1995)
• [Publications] Y.Shibata: "Surface Acoustic Wave Properties of Lithium Tantalate Film Grown by Pulsed Laser deposition." Jpn.J.Appl.Phys.34. 249-253 (1995)
• [Publications] Y.Shibata: "Epitaxial Growth and Surface Acoustic Wave Properties of Lithium Niobate Films Grown by Pulsed Laser Ablation." J.Appl.Phys.Issue on February (1995)
• [Publications] Y.Shibata: "Formation and Surface Acoustic Wave Properties of LiNbO_3/AiN/Sapphire." Jpn.J.Appl.Phys.(Accepted for)Publication. (1995)
• [Publications] 田畑仁: "強誘電体薄膜メモリ" (株)サイエンスフォーラム, 350 (1995)