熱CVDによる多孔質体上への超薄型酸素イオン伝導膜の作製

1993 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 05555215
• Research Institution: Kyushu University
• Principal Investigator: 今石 宣之 九州大学, 機能物質科学研究所, 教授 (60034394)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 秋山 泰伸 九州大学, 機能物質科学研究所, 助手 (10231846) ; 佐藤 恒之 九州大学, 機能物質科学研究所, 助教授 (80170760)
• Keywords: 熱CVD / 多孔質体 / 酸素イオン伝導膜 / 固体電解質 / イットリア安定化ジルコニア

Research Abstract

成膜実験を行うための水平型ホットウォール型CVD装置を製作した。原料としてbeta-ジケトン錯体の一種であるジピバロイルメタナト金属錯体(Zr(DPM)_4、Y(DPM)_3)を用いて成膜実験を行った。基板上に合成した膜の断面を得るために、本件研究費で購入したドクターカッターを使用した。実験より以下の結果が得られた。2次元トレンチと微細孔(ポア)の上への成膜状況を比較したところ、【.encircled1.】トレンチの方がポアより内部まで成膜し易い。【.encircled2.】完全に閉塞するには、ポアの方がトレンチより厚い膜厚を必要とする。【.encircled3.】高温で成膜させた場合、トレンチやポアの内部壁面上への成膜量は少なく。しかし開口部での閉塞は困難である。
3次元モンテカルロシミュレーションコードを開発し、任意形状のポアやトレンチの上の成膜のシミュレーションが可能となった。本シミュレーションの結果から、上記の実験事実は以下のように説明できた。【.encircled1.】ポアよりトレンチの方が内部表面積に比較する開孔面積が広いために成膜前駆体がより侵入しやす。【.encircled2.】ポアは、トレンチと違い浅い角度で入射してくる分子が少なくなるために、上方には成長するけれども閉塞する方向には成長し難い。【.encircled3.】高温の場合、表面反応速度が速いために基板表面で成膜しトレンチやポアの内部に侵入し難い、また開口部分で半径方向の成長が困難である。
現在、多孔質基板上の成膜実験を計画中であり、成膜実験並びに気密試験を行う予定である。また、燃料電池用固体電解質に必要な極少内部成膜・極薄・完全閉塞のためには、成膜途中で反応温度を変更する方法が有効であることが、本年度の実験やシミュレーションからも、確認されたので、本方法を適用した成膜実験を行う。