1994 Fiscal Year Annual Research Report
気相および液体表面におけるクラスター内化学反応-反応の状態選択的解析-
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06453016
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| Research Institution | The University of Tokyo |
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Principal Investigator |
近藤 保 東京大学, 大学院理学系研究科, 教授 (10011610)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
寺嵜 亨 東京大学, 大学院理学系研究科, 助手 (60222147)
野々瀬 真司 東京大学, 大学院理学系研究科, 助手 (70212131)
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| Keywords | クラスター / クラスター内反応 / 質量分析 / 光解離 / 光電子分光 / 振動スペクトル / 液体分子線 / 衝突誘起解離 |
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| Research Abstract |
1.金属イオン(群)を含んだクラスター内重合反応:アルミニウムクラスターイオンとイソプレン分子との低速衝突に伴う分子の吸着と水素原子の脱離などの反応を観測し、それらの反応性のクラスターサイズ依存性を明らかにした。今後、吸着した複数のイソプレン分子の重合反応の観測も試みる。
2.分子クラスターへの電子付着によるクラスター内重合反応:アクリロニトリルクラスターに電子を導入して、生成したクラスター負イオンの光解離質量スペクトルおよび光電子スペクトルを測定し、その結果から、クラスター内重合した3重体を単位としたクラスターの構造を明らかにした。
3.赤外・可視レーザー励起による選択的クラスター内反応:アンモニアクラスターイオンをCO_2レーザーで振動励起した後、生成物を質量分析した。解離生成物の強度で見積もった振動スペクトルから、アンモニア分子の傘振動の振動数がサイズに依存することを見出し、特定の振動モードの構造選択的励起の可能性を示した。
4.液体分子線を用いる液体分子線表面クラスターの特性と反応:真空中の連続液体流(液体分子線)を共鳴多光子イオン化した際放出されるイオン種を質量分析して、液体表面付近での反応を調べた。ヨウ化ナトリウムのアルコール溶液では、ナトリウムイオンとそのアルコール溶媒和物、ヨウ化ナトリウムの会合体イオンに加えて、ナトリウムアルコキシドを含むイオンが生成する。このイオンは、光照射で生成した溶媒和電子がアルコール分子に解離付着して生成すると考えられる。
5.金属クラスターイオンのクラスター内反応:ナトリウムクラスターイオンの希ガス原子による衝突誘起解離スペクトルを測定した。偶数量体からはナトリウム原子が蒸発するのに対し、奇数量体ではナトリウム2量体が解離する特徴的な反応が見出された。振動励起状態でのクラスターの変形と安定性を考慮して、解離機構を検討している。
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[Publications] T.Tsukuda: "Competitive Electron Capture in Mixed Clusters,X(HCN)_m(X=C_2H_5OH,CO_2,O_2,and SF_6)" Chem.Phys.Lett.218. 1-6 (1994)
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[Publications] F.Mafune: "Mechanism of Ion Ejection from a Liquid Beam Following Laser Photoionization" Chem.Phys.Lett.218. 7-12 (1994)
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[Publications] F.Mafune: "Inhomogenous Solvation in an Aniline-Ethanol Solution Studied by Laser Photoionization of a Liquid Beam" Chem.Phys.Lett.218. 234-239 (1994)
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[Publications] J.Kohno: "Ion-Molecule Reaction Between Ionized Photochemical Intermediates of Acetophenone and Alcohol Following Multiphoton Excitation in Liquid Beam" J.Am.Chem.Soc.116. 9801-9802 (1994)
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[Publications] T.Tsukuda: "Intracluster Anionic Polymerization Initiated by Electron Attachment onto Olefin Clusters,(CH_2=CXCN)_N (X=Cl,H,D,and CH_3) and (CH_2=CHC_6H_5)_N" J.Am.Chem.Soc.116. 9555-9564 (1994)
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[Publications] D.M.Cyr: "Observation of the XY^- Abstraction Products in the Ion-Molecule Reactions X^- + CH_3Y -> XY^- + CH_3: Competition with the S_N2 Mechanism at Supra-Thermal Collision Energies" J.Am.Chem.Soc.(in press).
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[Publications] F.Mafune: "Ejection of Cluster Ions from a Liquid Beam of an Aniline-Propanol Solution Following Laser Photoionization" Chinese J.Chem.(in press).
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[Publications] H.Matsumura: "Scavenging Reaction of Solvated Electron Produced by UV Laser from Iodide Anion in Liquid Beam" J.Phys.Chem.(in press).
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[Publications] M.Ichihashi: "Characterization of the 2-Chloroacrylonitrile Negative Ion Using Photoelectron and Photofragmentation Spectroscopies" J.Phys.Chem.(in press).
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[Publications] H.Yoshida: "Spin-Polarized Electronic Structure of Cobalt Cluster Anions Studied by Photoelectron Spectroscopy" J.Chem.Phys.(in press).
