酸素の残存する燃焼排ガス用の新規なNOx除去触媒プロセスの開発

1996 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 06555244
• Research Institution: Oita University
• Principal Investigator: 滝田 祐作 大分大学, 工学部, 教授 (30038054)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 二宮 章 大分瓦斯株式会社, 生産部, 部長 ; 西口 宏泰 大分大学, 工学部, 助手 (10274739) ; 石原 達巳 大分大学, 工学部, 助教授 (80184555)
• Keywords: NOx還元分解 / Cu-SAPO-34 / SO2共存結果 / 水蒸気の共存結果 / SVの効果

Research Abstract

Cu-SAPO-34によるNO還元反応に対する水蒸気とSO_2の共存効果について調べた。水蒸気を6.8%共存させるとNO転化率は非共存時の約1/2に低下した。これに200ppmのSO_2を共存させると、500℃以下の転化率がさらに低下した。水蒸気を共存させるとプロピレンの燃焼活性は増大したが、SO_2の共存により、著しく燃焼活性は低下した。両方が共存するとCOの生成が著しく増大することから、SO_2は酸素の吸着点に吸着して、酸素の吸着を阻害しているものと考えられる。
Cu-CoAPSO-34はCuイオン交換量が小さくてもCu-SAPO-34と同程度の活性を示す。この触媒は水蒸気が7%共存した時には活性の低下は小さく全温度領域にわたって約10%程度低下した。これにさらに200ppmのSO_2を共存させたところ、500℃以上で活性の低下が見られたが、400℃以下ではほとんど見られなかった。400℃までは骨格構造の変化は見られずこの触媒はSOxを含む400℃以下の燃焼排ガス処理の有望な触媒であることがわかった。
実用触媒は非常に大きなSV条件にさらされることもある。そこで、SVの影響について調べた。最大NO転化率はSVの増加とともに低下した。SVの増加はC_3H_6燃焼活性を大きく低下させるためにNO転化率も低下するものと考えられる。そのために、最大NO転化率を示す温度も高温へシフトし、SV=32000h^<-1>の時は約600℃で最大NO転化率22%となった。Cu-SAPO-34を用いたNO選択還元反応は、通常C_3H_6の燃焼反応と同時に進行するのであるが、酸化したC_3H_6がNO分解に有効に使われていないものと考えられる。
そこで、このSV=32000h^<-1>の条件で最もNO還元活性の高かった600℃でNO転化率のC_3H_6濃度依存性を測定した。C_3H_6分圧の増加に伴ってNO転化率は増大し、C_3H_6分圧が2000〜3000ppm存在すれば、実条件でもNOx除去が可能であることがわかった。

Research Products

• [Publications] Y.Takita: "Copper Ion Exchanged Silicoaluminophosphate (SAPO) as a Thermostable Catalyst for Selective Reduction of Nox with Hydrocarbons." Zeolite and Related Microporous Materials : State of the Art 1994 (Eds.J.Weotkamp, H.G.Karge, H.Pfeifer and W.Holderich) Studies in Surface Science and Catalysis. Vol.84. 1493-1500 (1994)
• [Publications] Y.Takita: "Copper Ion Exchanged Silicoaluminophosphate (SAPO) as a Thermostable Catalyst NOx with Hydrocarbons." Zeolite and Related Microporous Materials (Elsevier). 1493-1500 (1994)
• [Publications] Y.Takita: "Capacitive Type Sensors for the Selectivity Detection of Nitrogen Oxides." Proc.5th Intern Meet.Chem.Sens.494-497 (1995)
• [Publications] Y.Takita: "Sensitive Deteciton of Nitrogen Oxides based on Capacitance Changes in Binary Oxide Mixture." Sensors and Actuators. B30. 43-45 (1996)
• [Publications] Y.Takita: "Cu-SAPO-34 for reduction of NO with propene." JOURNAL OF CATALYSIS.