1996 Fiscal Year Annual Research Report
Project/Area Number |
07242105
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Research Institution | Nagoya University |
Principal Investigator |
服部 忠 名古屋大学, 工学部, 教授 (50023172)
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Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
宮本 明 東北大学, 工学部, 教授 (50093076)
竹沢 暢恒 北海道大学, 工学部, 教授 (60001715)
橋本 健治 京都大学, 工学部, 教授 (20025919)
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Keywords | NO_2還元 / NO分解 / ゼオライト / 細孔内拡散 / NO_3吸着種 / 二成分拡散 / 分子動力学 / 量子化学計算 |
Research Abstract |
環境保全触媒プロセスには、通常の化学プロセスとは異なる特殊な反応場で作用する触媒が要求される。本研究では、特殊反応場で高い性能を示す新規触媒の設計指針を得ることを目的として以下の研究を行った。 1.特殊反応場にあける触媒活性支配因子 各種金属ゼオライト触媒を用いて、窒素酸化物の還元反応速度のゼオライト粒子径依存性からゼオライト細孔内における移動過程の影響を明らかにし、また表面過程のダイナミック測定を行い、NO3型吸着種を経由する反応機構を明らかにした。 2.特殊反応場におけるゼオライトの役割 Cu/ZSM-5上におけるNO分解に対するH20の阻害効果を検討し、定常状態におけるNO分解速度とNO3型吸着種の分解速度が一致すること、H20の阻害効果がNO3型吸着種の生成の抑制によるものであることを明らかにした。 3.特殊反応場でのゼオライトの拡散と表面諸特性の変化 MFI型ゼオライトにおる拡散係数を吸着過程と脱離過程で測定し、吸着過程では細孔入口部の移動抵抗が大きいことを明らかにした。また、二成分系の拡散係数を実測し、見かけの拡散係数をもとめる実験式を考案した。 4.特殊反応場の量子化学・分子動力計算 量子化学計算等により、イオン交換ZSM-5上でのNOx還元機構、触媒燃焼反応機構、担持金属触媒の担体効果、疑似生体光触媒の電子状態、ゼオライト膜による分子ふるい機構、ゼオライト外表面構造、ゼオライトの結晶成長過程などを解明した。
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[Publications] K.Shimizu et al: "Influence of local structure on the catalytic activity of Gallium oxide for the NO selective reduction by CH4" J.Chem.Soc.,Commun.1827-1828 (1996)
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[Publications] A.Satsuma et al: "Factors controlling catalytic activity of H-form Zeolites for the selective reduction of NO with CH4" Stud.Surf.Sci.Catal.105. 1533-1540 (1997)
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[Publications] T.Masuda et al: "Measurement and prediction of the diffusivity of Y-type zeolite" Chem.Eng.Sci.50. 1879-1888 (1996)
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[Publications] M.Shimokawabe et al: "Comparative studies of TPD and TPR of the adsorbed NO3 species formed on copper oxide and ion-exchanned mordenite from NO2" Catal.Today. (印刷中).
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[Publications] M.Yamadaya et al: "Quantum chemical investigation of reactants in selective reduction of NOx on ion exchanned ZSM-5" Stud.Surf.Sci.Catal.105. 1485-1492 (1997)
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[Publications] M.Yamadaya et al: "The role of the multi-body interaction in the de-NOx process on solid catalysts investigated by density functional method" Catal.Today. (印刷中).