1995 Fiscal Year Annual Research Report
| Project/Area Number |
07242201
|
|---|
| Research Institution | Hokkaido University of Education |
|---|
Principal Investigator |
荒田 一志 北海道教育大学, 教育学部・函館校, 教授 (50002548)
|
|---|
| Keywords | 超強酸 / 固体超強酸 / 金属酸化物 / 触媒 |
|---|
| Research Abstract |
超強酸であるSO_4/ZrO_2にPtの量を7〜8重量%と大量に添加するとブタンのイソブタンへの骨格異性化に、驚くほどの高活性を示すことが見い出され、他の貴金属であるIr,Rh,Ru,Os,Pdにも同様の効果が示された。この調製方法をFeに応用し、酸化鉄状態での超強酸発生の可能性を調べた。
Fe_2O_3/ZrO_2をジルコニアゲルのFe(NO_3)_3水溶液への含浸法で調製し、300℃で3時間乾燥した(Fe量はゲルに対して2重量%)。このものの2gに30mlの1N H_2SO_4にろ紙上で接触させ、風乾後空気中焼成した。
ブタンの反応をパルス法(触媒量0.2g、Heキャリヤ-20ml/min、ブタン量0.05ml)にて行い、第10パルスの値を触媒活性とし、触媒の焼成時間との関係を見た。その結果、転化率が触媒の焼成温度と時間に大きく依存し、最高活性は700℃、24時間以上に示された。種々の温度で24時間焼成したFe_2O_3/ZrO_2触媒の反応結果を、触媒の表面積とイオウ含有量と共にそれらの関係を調べた。SO_4/ZrO_2(650℃)(Ho≦-16.04)触媒は本条件では活性を示さない。焼成後の触媒に含まれるイオウ量と活性との間に相関が見られず、最高活性を示した700℃、48および72時間焼成のものではそれぞれわずかに0.39、0.31%のみであった。本触媒のXPS測定ではFe_2O_3に近いスペクトルを示し、焼成時間による変化は見られなかった。触媒の調製において硝酸鉄と硫酸の含浸を逆にすると、極めて活性が低かった。
イオウを殆ど含まないFeとZrO_2からなる超強酸を合成した。焼成中に発生するSO_xがFeと担体とに相互関係を与えたと思われる。
|
-
[Publications] Makoto Hino,Kazushi Arata: "Synthesis of highly active superacids of SO_4/ZrO_2 with Ir,Pt,Rh,Ru,Os,and Pd substances for reaction of butane" Catalysis Letters. 30. 25-30 (1995)
-
[Publications] Makoto Hino,Kazushi Arata: "Synthesis of a Highly Active Superacid of Platinum-Supported Zirconia for Reaction of Butane" Journal of Chemical Society,Chemical communications. 789-790 (1995)
-
[Publications] Makoto Hino,Kazushi Arata: "Preparation of Superacid of iron-supported zirconia for reaction of butane to isobutane" Catalysis Letters. 36. 125-130 (1996)
-
[Publications] 日野誠,荒田一志: "酸化物超強酸の調製とその触媒作用" 表面. 51. 119-129 (1996)
-
[Publications] Kazushi Arata: "Preparation of Solid Superacid Catalysts" Jounnal of the Japan Petroleum Institute. 予定. (1996)
-
[Publications] Kazushi Arata: "Preparation of Superacids by Metal Oxides for Reactions of Butanes and Pentanes" Applied Catalysis A : General. (予定). (1996)
