改質ガス中の微量一酸化炭素の高選択的酸化除去用触媒に関する研究

1995 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 07242237
• Research Institution: University of Yamanashi
• Principal Investigator: 渡辺 政廣 山梨大学, 工学部, 教授 (00020412)
• Keywords: 改質ガス / ゼオライト / 一酸化炭素酸化 / 白金触媒 / モルデナイト

Research Abstract

改質ガスに含まれる微量の一酸化炭素を酸化除去する場合、反応性の高い大量の水素の共存下で、一酸化炭素のみを選択的に酸化しなければならず、従来にない特殊かつ高機能な触媒を設計することが必要不可欠である。このため、研究代表者はゼオライトの持つ分子ふるい機能に注目し、細孔内を反応場として利用する新たな触媒を設計した。すなわち、ゼオライト細孔内に一酸化炭素および酸素を濃縮、そこに高分散担持した白金触媒により一酸化炭素を選択的に酸化するというものである。この設計概念に基き、研究代表者は、先に白金担持A型ゼオライト触媒が改質ガス中の一酸化炭素酸化に高い反応選択性を持つことを報告している。本研究では、白金を担持した各種ゼオライト触媒について、その細孔径と一酸化炭素選択酸化性、反応性との関係を明らかにし、さらに高活性、高選択性を持つ触媒を開発することを目的とした。
細孔径の異なるA、X、Yゼオライトおよびモルデナイトに白金を担持し、改質ガス中の一酸化炭素酸化特性について検討した結果、細孔径の小さいゼオライトほど高い一酸化炭素酸化選択性を示すことを見い出した。触媒設計概念通りゼオライト細孔内が反応場として機能していることが実証できた。一方、酸化活性は細孔径の大きいゼオライトほど大きく、結果としてモルデナイトが触媒担体として最適であることがわかった。さらに、白金担持モルデナイト触媒では、添加酸素濃度を下げると一酸化炭素酸化選択性が向上するという特異な反応特性が見られ、これを利用し反応器を数段に分け酸素を分割導入することで、トータルの一酸化炭素酸化選択性を大幅に改善できた。白金担持モルデナイト触媒は水蒸気の共存下においても高い一酸化炭素酸化除去活性を維持し、改質ガス中の一酸化炭素酸化除去触媒として実用にも十分耐え得ることがわかった。
今後は活性金属種や触媒担持法について検討し、さらに高機能な触媒の設計・開発を図って行きたい。

Research Products

• [Publications] Masahiro WATANABE: "Pt Catalyst Supported on Zeolite for Selective Oxidation of CO in Reformed Gases" Chemistry Letters. 1. 21-22 (1995)
• [Publications] 五十嵐寛: "改質ガス中の一酸化炭素の選択的除去触媒(4)" 電気化学協会第2回大会. 2C-05. 77- (1995)
• [Publications] 五十嵐寛: "リフォーミングガス中の微量COの選択酸化除去用Pt担持ゼオライト新触媒" 第2回燃料電池シンポジウム. B2-6. 231- (1995)
• [Publications] 五十嵐寛: "水晶振動子マイクロバランス法による原子レベルの触媒設計(1)改質ガス中の一酸化炭素の選択酸化除去触媒" '95電気化学会秋季大会. 2K-12. 228- (1995)