実条件の課題を考慮したコバルト添加アルミナ触媒のNO選択還元特性

1996 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 08232208
• Research Institution: Kitami Institute of Technology
• Principal Investigator: 多田 旭男 北見工業大学, 工学部, 教授 (60001327)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 岡崎 文保 北見工業大学, 工学部, 教務職員 (10213927)
• Keywords: 窒素酸化物選択還元 / エチレン / コバルト添加アルミナ / 不純物 / 水 / 二酸化硫黄 / 酸素濃度 / 空間速度

Research Abstract

本研究では,コバルト添加アルミナ触媒(Co/Al_2O_3)の活性点構造を念頭において,実条件の課題を考慮した遷移金属添加アルミナ触媒を設計,開発する上で必要となる基本的事項を検討し,次の知見を得た.
1.Co/Al_2O_3触媒のNO選択還元活性に対するAl_2O_3中の不純物の影響
NO選択還元の素反応と考えられるNO+O_2反応,NO_2+C_2H_4反応に対する触媒中のNa,S(各1.0%添加)の影響を調べ,前者の素反応は不純物によってほとんど影響を受けないが,後者の素反応は特にNaによって強く阻害されることを明らかにした.
2.水共存による5.0wt% Co/Al_2O_3触媒のNO選択還元活性の変化
水共存(10%)によりN_2収率は著しく減少したが,水非共存下ではN_2収率がほぼ可逆的に元の値に戻った.さらに水被毒はNO選択還元の開始素反応であるNO+O_2反応を阻害することを見出した.
3.SO_2共存によるCo/Al_2O_3触媒のNO選択還元活性の変化
SO_2共存によりCo/Al_2O_3触媒のNO選択還元活性は低下し,被毒は不可逆的であった。SO_2被毒はNO選択還元の開始素反応であるNO+O_2反応を阻害した.SO_2は硫酸イオンのような状態で触媒表面に存在し,Al_2O_3のみならずCoとも強く結合していることも見出した.
Co/Al_2O_3触媒のNO選択還元活性に対する酸素濃度および空間速度(SV)の影響
0.2wt% Co/Al_2O_3の最適反応温度(To)は,酸素共存により700℃から500-550℃にシフトしたが,酸素濃度を1.0%から10%へ増やすとToはそのままで最大活性が減少した,また高SV反応条件下ではCo添加Al_2O_3がAl_2O_3よりも高活性で、最適Co添加率は0.2-1.0wt%であった.