1996 Fiscal Year Annual Research Report

不均一・均一反応場における反応分子ダイナミック解析と活性発現機構の研究

Research Project

Project/Area Number	08232237
Research Institution	Tokyo Institute of Technology
Principal Investigator	秋鹿研一東京工業大学, 大学院・総合理工学研究科, 教授 (20016736)
Co-Investigator(Kenkyū-buntansha)	稲津晃司東京工業大学, 大学院・総合理工学研究科, 助手 (70272698)
Keywords	分子ダイナミックス / 不均一・均一反応 / メタン活性化 / 活性酸素 / メチルラジカル / MgO系触媒 / 格子欠陥
Research Abstract	代表者等はメタンの酸化カップリング反応において、エタン、エチレンへの選択率は、活性な触媒については比表面積の小さい程大きいことを見出し、その原因が不均一・均一反応によるためであることを研究してきた。650℃〜800℃の高温において初めて活性点が生成し反応を開始させ、更にこの条件下で生成したラジカルは気相にあると考えられる。このような特殊な反応場での反応分子のダイナミクスは十分研究されておらず、これを知って初めてC_2化合物を高選択的に生成できる触媒の形態を設計できる。メタン酸化カップリング反応用触媒の活性点発現の機構及び反応において生成する気相メチルラジカルの反応モデルの検討を行った。 (A)650〜800℃で生成する活性点構造の研究を行った。MgO系触媒は微量の水を含み、それが650〜800℃でH_2を放出し、残された過剰酸素は陽イオン格子欠陥とO^-等の電子不足酸素イオンを生じると仮定している。これを実証するためにTPD測定をガスクロマトグラフィーで行うと共に^<18>O交換反応を行った。XPSによりO-の同定も試みた。 (B)メタンの酸化カップリングにおいて生成するメチルラジカルを含む反応機構のモデルを研究した。モデルO-とメタンとが1対1で反応すること、MgO上では室温でメタノールとメトキサイドが生成することをFTIRで確かめた。

Research Products

(8 results)

All Other

All Publications (8 results)

[Publications] Y.NIWA and Ken-ichi AIKA: "Ruthenium Catalyst Supported on CeO_2 for Ammonia Synthesis" Chem.Lett.3-4 (1996)
[Publications] K.AIKA and Kenzo OSHIHARA: "Nitrous Oxide Reduction with Ammonia over Co-MgO Catalyst and the Influence of Excess Oxygen" Catalysis Today. 29. 123-126 (1996)
[Publications] KADOWAKI and Ken-ichi AIKA: "Promoter Effect of Sm_2O_3 on Ru/Al_2O_3 in Ammonia synthesis" J.Catal.,. 161. 178-185 (1996)
[Publications] Y.NIWA and Ken-ichi AIKA: "The Effect of Lanthanide Oxides as a Support for Ruthenium Catalysis in Ammonia Synthesis" J.Catal.162. 138-142 (1996)
[Publications] Hiroshi KURAKATA,Yasuo IZUMI and Ken-ichi AIKA: "Ethanol Synthesis from Carbon Dioxide on TiO_2-supported [Rh_<10>Se] Catalyst" J.Chem.Soc.,Chem.Commun.389-390 (1996)
[Publications] Y.Izumi,Y.Iwata,and K.Aika: "Catalysis on Ruthenium clusters Supported on CeO_2 or Ni-doped CeO_2:Adsorption Behavior of H_2 and Ammonia Synthesis" J.Phys.Chem.,. 100,. 9421-9428 (1996)
[Publications] Ken-ichi AIKA and T.Karasuda: "Study on the Active Site Structure of MgO Catalysts for Oxidative Coupling of Methane; Catalysts in Petroleum Refining & Petrochemical Industries 1995" M.Absi-Halabi et al.(eds.) Elsevier Science B.V., p.397, (1996)
[Publications] 秋鹿研一: "地球環境浄化に関連する触媒プロセス; 地球環境問題に挑戦する(黒田、宝田共編、化学工学会)" 培風館, 119-129 (1996)

1996 Fiscal Year Annual Research Report

不均一・均一反応場における反応分子ダイナミック解析と活性発現機構の研究

Principal Investigator

秋鹿 研一 東京工業大学, 大学院・総合理工学研究科, 教授 (20016736)

Research Products

[Publications] Y.NIWA and Ken-ichi AIKA: "Ruthenium Catalyst Supported on CeO_2 for Ammonia Synthesis" Chem.Lett.3-4 (1996)

[Publications] K.AIKA and Kenzo OSHIHARA: "Nitrous Oxide Reduction with Ammonia over Co-MgO Catalyst and the Influence of Excess Oxygen" Catalysis Today. 29. 123-126 (1996)

[Publications] KADOWAKI and Ken-ichi AIKA: "Promoter Effect of Sm_2O_3 on Ru/Al_2O_3 in Ammonia synthesis" J.Catal.,. 161. 178-185 (1996)

[Publications] Y.NIWA and Ken-ichi AIKA: "The Effect of Lanthanide Oxides as a Support for Ruthenium Catalysis in Ammonia Synthesis" J.Catal.162. 138-142 (1996)

[Publications] Hiroshi KURAKATA,Yasuo IZUMI and Ken-ichi AIKA: "Ethanol Synthesis from Carbon Dioxide on TiO_2-supported [Rh_<10>Se] Catalyst" J.Chem.Soc.,Chem.Commun.389-390 (1996)

[Publications] Y.Izumi,Y.Iwata,and K.Aika: "Catalysis on Ruthenium clusters Supported on CeO_2 or Ni-doped CeO_2:Adsorption Behavior of H_2 and Ammonia Synthesis" J.Phys.Chem.,. 100,. 9421-9428 (1996)

[Publications] Ken-ichi AIKA and T.Karasuda: "Study on the Active Site Structure of MgO Catalysts for Oxidative Coupling of Methane; Catalysts in Petroleum Refining & Petrochemical Industries 1995" M.Absi-Halabi et al.(eds.) Elsevier Science B.V., p.397, (1996)

[Publications] 秋鹿研一: "地球環境浄化に関連する触媒プロセス; 地球環境問題に挑戦する(黒田、宝田共編、化学工学会)" 培風館, 119-129 (1996)

秋鹿研一東京工業大学, 大学院・総合理工学研究科, 教授 (20016736)