1996 Fiscal Year Annual Research Report

触媒材料の合成過程に関する分子シミュレーション

Research Project

Project/Area Number	08750900
Research Institution	Tohoku University
Principal Investigator	久保百司東北大学, 工学部, 助手 (90241538)
Keywords	合成過程 / 触媒 / 分子シミュレーション / ZSM-5 / 脱水重縮合 / 結晶成長 / 表面改質 / Si (OH)_4
Research Abstract	従来、触媒材料に対する計算化学の対象は主に触媒反応機構、吸着過程、拡散過程などの解明に向けられ、触媒開発にとって最も重要な触媒の結晶成長過程や表面改質反応の解明を目的としたシミュレーションはほとんど行われて来なかった。そこで、本研究ではゼオライト触媒の結晶成長過程、表面改質反応をシミュレーションすることが可能な新しい分子動力学計算プログラムを開発し、ZSM-5表面のCVDによる表面改質反応について検討を行った。具体的には、解離を考慮した3体ポテンシャルを任意の原子間に導入することにより、ゼオライト表面のSi-OH基が脱水重縮合してSi-O-Si結合が生成する過程のシミュレーションができるようにプログラムを作成した。ここでは、12個のSi (OH)_4分子を、ZSM-5 (010)面上に配置し、50000ステップの計算を行った場合の結果について説明する。50000ステップ後の計算結果では、ZSM-5表面の上方に数多くのH_2O分子が蒸発している様子が確認できた。これは、表面Si-OHとSi (OH)_4分子、あるいはSi (OH)_4分子同士に脱水重縮合が起こり、H_2O分子が生成したことを意味する。さらに、ZSM-5 (010)面上に新たなSi-O-Si結合が多数生成していることが確認でき、本プログラムの有効性が明らかになった。本研究にて、Si-OH基からの脱水重縮合によるゼオライトの結晶成長、表面改質過程をシミュレーションすることが可能なプログラムが完成したことにより、テンプレート効果の解明、新しい骨格構造をもつゼオライトの予測、様々な触媒の合成過程の解明、などを可能とする新しい分野がひらけたものと考える。

Research Products
(6 results)

All Other

All Publications (6 results)

[Publications] H. Himei et al.: "The Distribution of Framework Aluminum Atoms and Extraframework Exchanged Cacions in Faujasiteas Studied by Molecular Dynamics, NMR Simulation, Neutron Diffraction Simulation and Computer Graphics" Microporous Materials. 7. 235-242 (1996)
[Publications] R. Vetrivel et al.: "Computational Studies on the Design of Synthetic for selective Adsorption of Molecules" Studies in Surface Science and Catalysis. 99. 3-30 (1996)
[Publications] M. Katagiri et al.: "Forces of a Pt Adatom on a Pt (100) Surface by the Embedded-atom Method" Surface Science. 357/358. 900-904 (1996)
[Publications] K. Mizukami et al.: "Atomistic Mechanism of the Adsorption of CFCs in Zeolites as Investigated by Monte Carlo Simulation" Studies in Surface Science and Catalysis. 105. 1811-1817 (1997)
[Publications] A. Chatterjee et al.: "Location and Orientation of Pyrrole and Acetaldehyde Molecules inside Siliceous Faujasite as Predicted by Electronic Structure Calculations" Studies in Surface Science and Catalysis. 105. 2339-2346 (1997)
[Publications] M. Kubo et al.: "Molecular Dynamics Simulation for Ultrafine Gold Particles Deposited on Metal Oxides" Catalysis Today. (印刷中).

1996 Fiscal Year Annual Research Report

触媒材料の合成過程に関する分子シミュレーション

Principal Investigator

久保 百司 東北大学, 工学部, 助手 (90241538)

Research Products

[Publications] H. Himei et al.: "The Distribution of Framework Aluminum Atoms and Extraframework Exchanged Cacions in Faujasiteas Studied by Molecular Dynamics, NMR Simulation, Neutron Diffraction Simulation and Computer Graphics" Microporous Materials. 7. 235-242 (1996)

[Publications] R. Vetrivel et al.: "Computational Studies on the Design of Synthetic for selective Adsorption of Molecules" Studies in Surface Science and Catalysis. 99. 3-30 (1996)

[Publications] M. Katagiri et al.: "Forces of a Pt Adatom on a Pt (100) Surface by the Embedded-atom Method" Surface Science. 357/358. 900-904 (1996)

[Publications] K. Mizukami et al.: "Atomistic Mechanism of the Adsorption of CFCs in Zeolites as Investigated by Monte Carlo Simulation" Studies in Surface Science and Catalysis. 105. 1811-1817 (1997)

[Publications] A. Chatterjee et al.: "Location and Orientation of Pyrrole and Acetaldehyde Molecules inside Siliceous Faujasite as Predicted by Electronic Structure Calculations" Studies in Surface Science and Catalysis. 105. 2339-2346 (1997)

[Publications] M. Kubo et al.: "Molecular Dynamics Simulation for Ultrafine Gold Particles Deposited on Metal Oxides" Catalysis Today. (印刷中).

久保百司東北大学, 工学部, 助手 (90241538)