1996 Fiscal Year Annual Research Report
化学選択的X線吸収微細構造分光による、触媒表面反応種とその反応過程の研究
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08874066
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
秋鹿 研一 東京工業大学, 大学院・総合理工学研究科, 教授 (20016736)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
大柳 宏之 工業技術院, 電子技術総合研究所・電子基礎部, 室長
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| Keywords | X線吸収 / 吸収スペクトル / 蛍光分光 / 化学選択性 / 電子状態 / 触媒表面のキャラクタリゼーション / 酸化還元触媒 / 助触媒 |
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| Research Abstract |
本年度は、X線吸収スペクトル測定において、試料からの蛍光X線を結晶分光するための分光器全体の設計、自動ステージ、ドライバー、架台の(X,Y,Z)調整機構を制作した。
測定試料として、Cr/SiO2触媒をエタノール処理、次いでO2処理する過程を、Lytle検出器を用いてX線吸収スペクトル測定を行なった。エタノール導入に伴い、5993eV付近のCr=OとCr周囲の対称性に関連したpreedgeピーク(1s->3d)が部分的に減少、O2処理によって復元した。よってエタノール酸化触媒作用に伴い、Cr(6+)は一部Cr(3+)になりつつ、反応を進めていることが分かったので、今後、エタノールを導入したCr/SiO2触媒について、上記蛍光分光検出器を用いたX線吸収スペクトルを測定することにより、それぞれの価数のCrK吸収端スペクトルを解析し、この酸化反応の活性点がバルク的か単核的か、表面緩和を伴うか調べる。
V/SiO2触媒についてもエタン酸化反応に伴い、V(5+),V(3+)が触媒表面で混在し、それぞれをpreedge、吸収端位置、およびEXAFS解析でモニター出来ることが分かった。今後、エタン導入後の試料について、蛍光分光X線吸収スペクトルを測定する。
継続して研究を行なっているエタノール合成用[Rh10Se]/TiO2のSeK吸収端をピーク分割したときの1s→4p遷移ピーク面積とSe価数との関連を明らかにした(1,2)。エタノール合成触媒作用は触媒の処理温度により大きな依存性があり、それぞれにつき蛍光分光X線吸収スペクトルを測定したい。
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[Publications] Y.NIWA and Ken-ichi AIKA: "Ruthenium Catalyst Supported on CeO_2 for Ammonia Synthesis" Chem.Lett.3-4 (1996)
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[Publications] K.AIKA and Kenzo OSHIHARA: "Nitrous Oxide Reduction with Ammonia over Co-MgO Catalyst and the Influence of Excess Oxygen" Catalysis Today. 29. 123-126 (1996)
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[Publications] KADOWAKI and Ken-ichi AIKA: "Promoter Effect of Sm_2O_3 on Ru/Al_2O_3 in Ammonia synthesis" J.Catal.,. 161. 178-185 (1996)
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[Publications] Y.NIWA and Ken-ichi AIKA: "The Effect of Lanthanide Oxides as a Support for Ruthenium Catalysts in Ammonia Synthesis" J.Catal.,. 162. 138-142 (1996)
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[Publications] Hiroshi KURAKATA,Yasuo IZUMI and Ken-ichi AIKA: "Ethanol Synthesis from Carbon Dioxide on TiO_2-supported[Rh_<10>Se]Catalyst" J.Chem.Soc.,Chem.Commun.389-390 (1996)
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[Publications] Y.Izumi,Y.Iwata,and K.Aika: "Catalysis on Ruthenium clusters Supported on CeO_2 or Ni-doped CeO_2:Adsorption Behavior of H_2 and Ammonia Synthesis" J.Phys.chem.,. 100. 9421-9428 (1996)
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[Publications] Ken-ichi AIKA and T.Karasuda: "Study on the Active Site Structure of MgO Catalysts for Oxidative Coupling of Methane;Catalysts in Petroleum Refining & Petrochemical Industries 1995" M.Absi-Halabi et al.(eds.)Elsevier Science B.V., 397 (1996)
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[Publications] 秋鹿研一: "地球環境浄化に関連する触媒プロセス;地球環境問題に挑戦する(黒田、宝田共編、化学工学会)" 培風館, 119-129 (1996)
