1997 Fiscal Year Annual Research Report
窒素,一酸化炭素分子プローブによる銅型ゼオライトの酸化窒素分解活性サイトの解析
Project/Area Number |
09218242
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Research Institution | Okayama University |
Principal Investigator |
黒田 泰重 岡山大学, 理学部, 助教授 (40116455)
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Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
前田 裕宣 岡山大学, 理学部, 教授 (20032948)
長尾 眞彦 岡山大学, 理学部, 教授 (30032816)
吉川 雄三 岡山大学, 理学部, 教授 (30022643)
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Keywords | NO分解触媒 / 銅イオン交換ゼオライト / 窒素,CO分子プローブ / CVD法 / イオン交換サイト |
Research Abstract |
CuZSM-5はNO_xの分解触媒として有効であることはよく知られている.しかし,CuZSM-5中の反応活性サイトの状態は未だ明らかにされていない.COおよびN_2吸着特性を利用することによってCuZSM-5中のNOの分解活性サイトの解析を試みた. イオン交換法によって調製したCuZSM-5-141試料を873Kで処理し,さらにin situ条件でCOを吸着させたときのIRスペクトル(室温)およびCO吸着後,種々の温度で排気し,室温で測定したIRスペクトルについて,CO吸着後,2155cm^<-1>付近に幅広い吸収バンドが観測され,銅イオンは873K処理により1価に還元されることがわかった.また,2155cm^<-1>付近の吸収バンドは波形解析により2159と2151cm^<-1>および2135cm^<-1>の3種類のバンドに分離できた.3種類のサイトが存在する試料では,NOが分解され,生成されたN_2によるバンドが2295cm^<-1>に観測されることがわかった.一方,吸着COによる2159cm^<-1>のバンドを有する(COで一つのサイトを塞いだ)試料では,この反応が進行しないことがわかった.これらのデータからNOの分解反応が起こるためには総てのサイトが必要であるか,2159cm^<-1>のバンドを与えるサイトが必要であるかのどちらかである. Cu(hfac)_2を担持したZSM-5試料に,COを吸着させ,室温で排気した後のスペクトルは2158cm^<-1>にのみバンドを与えた.したがって,この試料中に存在するCu^+種は1種類であり,この試料にNOを導入し,平衡状態のガスの成分分析を行った結果,NOの分解の分解生成物であるN_2は検出できなかった. これらのデータから,CuZSM-5試料におけるNO分解反応において,2159と2151cm^<-1>に吸着CO種のバンドを与える2種類のCu^+サイトの存在がNOの分解活性触媒としての必要条件であることを明らかにした.
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[Publications] 黒田泰重: "Characterization of Active Sites on Copper Ion-Exchanged Mordenite for Dinitrogen Adsorption by Using CO as a Probe Molecule." J.Phys.Chem.B. 101・8. 1312-1316 (1997)
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[Publications] 黒田泰重: "Stabilization of Copper Metal Clusters in Mordenite Micropores : Water Treatment of Evacuated Copper Ion-exchanged Mordenite at 300K." J.Chem.Soc.,Faraday Trans.93・11. 2125-2130 (1997)
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[Publications] 黒田泰重: "Specific Feature of Dielectric Behavior of Water Adsorbed on Ag_2O Surface" Langmuir. 13・14. 3823-3826 (1997)
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[Publications] 黒田泰重: "Analysis of Active Sites on Copper Ion-Exchanged ZSM-5 for CO Adsorption through IR and Adsorption-Heat Measurements." J.Phys.Chem.B. 101・33. 6497-6503 (1997)
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[Publications] 黒田泰重: "Development of Site-Selective Copper-ion-exchanging Method of HZSM-5 by the Vapourization of Hexafluoroacetyoacetonato-copper Complex." Chem.Commun. 2241-2242 (1997)
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[Publications] 黒田泰重: "ゼオライトナノスペース中における室温での窒素の特異な吸着現象" 表面. 35・5. 267-280 (1997)