1997 Fiscal Year Annual Research Report
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09232228
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| Research Institution | Nagoya University |
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Principal Investigator |
吉川 研一 名古屋大学, 大学院・人間情報学研究科, 教授 (80110823)
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| Keywords | 高次構造 / コイル-グロビュール転移 / 単分子観察 / 電子顕微鏡 / 分子内相分離 / 蛍光顕微鏡 / 単一高分子鎖 / ポリビニルピロリドン |
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| Research Abstract |
荷電高分子鎖の折り畳み構造の制御方法の確立を目指して研究を行った。本年度は荷電高分子としては長鎖DNA分子に注目し、コイル-グロビュール転移との関連で、その高次構造変化について系統的に研究を進めた。得られた主要な成果は次の通りである。
(1)側鎖にアミノ基を有するポリエチレングリコール(PEG-A)を加えることによるDNA分子の高次構造変化を、蛍光顕微鏡による単一分子観察法を活用することにより調べた。その結果、PEG-Aを添加すると、DNAの一分子内にグロビュール構造とコイル構造が共存する、分子内相分離構造が形成されることを見い出した。それに対して、中性の水溶性高分子であるPEGを用いたときには、DNA分子鎖はコイルからグロビュールへ不連続に変化した。透過電子顕微鏡による観察から、実際に分子内相分離しているDNA鎖の形態を計測することにも成功した。同様の分子内相分離構造は、中性の高分子である、ポリビニルピロリドンを凝縮剤として用いたときも生成することがわかった。
(2)数μMの微量の鉄(III)イオンにより、DNA鎖は不連続な高次構造変化を行い、コイルからグロビュール状態へと移行することを、単分子計測により明らかにした。この状態の溶液に、アスコルビン酸を加え、鉄イオンを還元すると、DNA鎖はグロビュール状態からコイル状態に転移することを、蛍光顕微鏡観察から確認した。単一高分子の高次構造が、溶媒の酸化還元電位によって大きく変化することを見い出したものとして、この研究成果は意義深いと思われる。また、蛍光顕微鏡上のブラウン運動の計測から求めた流体力学的半径は、電子顕微鏡によって得られる凝縮体(グロビュール)のサイズとよく対応することも明らかとなった。
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[Publications] Y.Yoshikawa: "Folding and Aggregation of DNA Chains Induced by Complexation with Lipospermine:Formation of a Nuclesome-Like Structure and Network Assembly" FEBS Lett.396. 71-76 (1996)
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[Publications] Y.Yoshikawa: "Daunomycin Unfolds Compactly Packed DNA" Biophys.Chem.61. 93-100 (1996)
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[Publications] S.G.Starodoubtsev: "Intrachain Setregation in Single Giant DNA Molecules Induced by Poly(2-vinylpyrrolidone)" J.Phys.Chem.100. 19702-19705 (1996)
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[Publications] V.V.Vasilevskaya: "Structure of Collapsed Persistent Macromolecule:Toroids vs.Spherical Globule" Biopolymers. 41. 51-60 (1997)
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[Publications] S.M.Mel'nikov: "Folding of Long DNA Chains in the presence of distearyldimethylammonium Bromide and Unfolding Induced by Neutral Liposomes" J.Chem.Soc.93. 283-288 (1997)
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[Publications] S.M.Mel'nikov: "First-Order Phase Transition in Large Single Duplex DNA Induced by a Nonionic Surfactant" Biochem.Biophys.Res.Commun.230. 514-517 (1997)
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[Publications] N.Emi: "Gene Transfer Mediated by Polyarginine Requires a Formation of Big Carrier-Complex of DNA Aggregate" Biochem.Biophys.Res.Commun.231. 421-424 (1997)
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[Publications] E.Y.Kramarenko: "Collapse of Polyelectrolyte Macromolecules Revisited" Macromolecules. 30. 3383-3388 (1997)
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[Publications] K.Yoshikawa: "Complexity in a Molecular String:Hierchical Structure as Is Exemplified in a DNA Chain" Complexity and Diversity,Springer. 81-90 (1997)
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[Publications] S.M.Mel'nikov: "Cooperativity or phase transition?Unfolding transition of DNA cationic surfactatn complex" J.Chem.Phys.107. 6917-6924 (1997)
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[Publications] K.Yoshikawa: "Highly Effective Compaction of Long Duplex DNA Polyethylene Glycol with Pendant Amino Groups" J.Am.Chem.Soc.119. 6473-6477 (1997)
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[Publications] H.Noguchi: "First-order phase transition in a stiff polymer chain" Chem.Phys.Lett.230. 184-188 (1997)
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[Publications] M.Takahashi: "Discrete Coil-Globule Transition of Single duplex DNAs Induced by Polyaminese" J.Phys.Chem.B. 101. 9396-9401 (1997)
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[Publications] Y.Yamasaki: "Higher Order Structure of DNA Controlled by the Redox State of Fe2+/Fe3+" J.Am.Chem.Soc.119. 10573-10578 (1997)
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[Publications] M.Ueda: "Stretching of Long DNA under Altemating Current Electric Fields in a Concentrated Polymer Solution" Polym.J.29. 1040-1043 (1997)
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[Publications] K.Yoshikawa: "Folding transition in single long duplex DNA chain" Progr.Colloid.Polym.Sci.106. 204-208 (1997)
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[Publications] S.M.Mel'nikov: "Cooperation between salt induced globule-coil transition in single duplex DNA complexed with cationic surfactatn and sphere-rod transition of surfactant micelles" Progr.Colloid.Polym.Sci.106. 209-214 (1997)
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[Publications] Y.ichiba: "Single Chain Observation on Collapse Transition in Giant DNA Induced by Negativery-Charged Polymer" Biochem.Biophys.Res.Commum.242. 441-445 (1998)
