放射光X線回折による層状ペロブスカイト型酸化物の電荷・スピン秩序化の研究

1997 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 09440144
• Research Institution: The High Energy Accelerator Research Organization
• Principal Investigator: 村上 洋一 高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 助教授 (60190899)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 有馬 孝尚 筑波大学, 物質工学系, 助教授 (90232066) ; 田中 雅彦 高エネルギー加速器研究機構, 物質構造科学研究所, 助手 (60249901)
• Keywords: 強相関電子系 / マンガン酸化物 / 電荷秩序 / 軌道秩序 / 放射光 / X線回折 / ペロブスカイト / X線共鳴散乱

Research Abstract

層状ペロブスカイト型マンガン酸化物La_<0.5>Sr_<1.5>MnO_4を対象として、その電荷・軌道の秩序状態を放射光X線回折法を用い、直接的に観測する事に成功した。
1.電荷秩序
原子吸収端近傍における原子散乱因子は、エネルギーに依存しないトムソン散乱因子に異常分散因子が付け加わる。Mn^<3+>とMn^<4+>の吸収端は僅かにエネルギーが異なるので、Mn^<3+>とMn^<4+>の電荷秩序による超格子反射強度は、その吸収端近傍で、異常分散項による大きな変化が期待できる。我々は、実際にこの吸収端近傍での大きな変化を観測することに成功した。LaSrMnO_4とSr_2MnO_4の吸収実験から求めたMn^<3+>とMn^<4+>の異常分散項のエネルギー依存性を使い、この電荷超格子反射強度のエネルギー依存性を説明することができた。これは、本系においてMn^<3+>とMn^<4+>の交互の電荷秩序が実現しているという直接的な証拠である。
2.軌道秩序
軌道という自由度は、電荷・スピンと共に、本系の物性に大きな影響を与えていると考えられる。これまで、軌道の秩序状態を直接的に観測する手法がなかった。我々は、本系を対象として、X線共鳴散乱の手法を応用することにより、軌道を直接的に観測することができることを示した。実際には、軌道秩序による超格子反射に対して、マンガン吸収端直上で、双極子遷移による共鳴散乱を観測することに成功した。その共鳴散乱強度は、散乱ベルトル回りの回転角依存性として典型的な振動を示すこと、散乱光の偏光状態が完全に変化すること、という2つの特徴を持つことが理論的に予想されるが、実験結果はこれに完全に一致した。これは、軌道秩序を直接的に観測した初めての例である。

Research Products

• [Publications] Youichi Murakami, et.al.: "Direct Observation of Charge and Orbital Ordering in La_<0.5>Sr_<1.5>MnO_4" Physical Review Letters. 80. 1932-1935 (1998)
• [Publications] Yoichi Okimoto, et.al.: "Variation of Electronic Structure in La_<1-x>Sr_xMnO_3 as lnvestiguted by Optical Conductivity Spectra" Physical Review B. 55. 4206-4214 (1997)