1997 Fiscal Year Annual Research Report
時間分解光電子分光法による気相溶媒和系の緩和ダイナミクスの研究
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09440210
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| Research Institution | Okazaki National Research Institutes |
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Principal Investigator |
永田 敬 岡崎国立共同研究機構, 分子科学研究所, 助教授 (10164211)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
朱 雷 岡崎国立共同研究機構, 分子科学研究所, 助手
佃 達哉 東京大学, 大学院総合文化研究科, 助手 (90262104)
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| Keywords | 分子クラスター負イオン / 時間分解光電子分光 / エネルギー緩和過程 |
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| Research Abstract |
気相の分子集合体(気相クラスター)における超高速のエネルギー緩和過程を実時間で観測することを目的として、本年度は以下の項目について研究を進めた。
1.気相クラスター負イオンの電子構造
時間分解光電子分光の測定対象となるクラスター負イオン系について、余剰電子の局在状態や構造異性体の存在など、電子構造に関する基本的な問題を明らかにするために、実験(光電子分光)と理論(ab initio計算)の両面から研究を行った。対象とした系は、(CO_2)_n^-,[(CO_2)_n(H_2O)_m]^-,[(CO_2)_n(MeOH)_m]^-,(CS_2)_n^-,(SO_2)_n^-,(NO)_n^-である。(CO_2)_n^-,[(CO_2)_n(H_2O)_m]^-,[(CO_2)_n(MeOH)_m]^-,(CS_2)_n^-では異なる電子構造を持つ異性体(electronomer)が存在することを見いだした。さらに(CO_2)_6^-について、hole burning法によって[CO_2^-(CO_2)_5]【double arrow】[C_2O_4^-(CO_2)_4]の平衡が成立していることを明らかにした。(NO)_n^-ではopen-chain構造を持つN_3O_3^-分子イオンが形成されることを示した。
2.フェムト秒レーザーを用いた光電子分光
現在、本研究所の分子制御レーザー開発研究センターに設置されているフェムト秒レーザーシステムと本年度に改良を施したクラスター光電子分光装置を組み合わせて、フェムト秒時間分解光電子スペクトルの測定を行っている。(C_6F_6)_m^-について予備的な測定を行い、溶媒分子の蒸発に関与するエネルギー散逸状態を経由したと考えられるフェムト秒二光子光電子スペクトルが観測された。
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[Publications] T.Tsukuda et al.: "Photoelectron Spectroscopy of (CO_2)_n^- Revisited : Core Switching in the 2≦n≦16range" Chemical Physics Letters. 268. 429-433 (1997)
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[Publications] T.Tsukuda et al.: "Reaction of Negatively-Charged Clusters of Carbon Dioxide with CH_3I : Formation of Novel Molecular Anion CH_3CO_2I^-" Journal of Physical Chemistry. 101. 5103-5110 (1997)
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[Publications] T.Tsukuda et al.: "Negative-Ion Photoelectron Spectroscopy of (CS_2)_n^- : Coexistence of Electronic Isomers" Chemical Physics Letters. 279. 179-184 (1997)
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[Publications] M.Saeki et al.: "Photoabsorption and Photofragmentation Studies of Acetyloxy Iodide Anion CH_3CO_2I^-" Chemical Physics Letters. 280. 348-352 (1997)
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[Publications] T.Tsukuda et al.: "Electronic Structures of (SO_2)_n^- as Studied by Photoelectron Spectroscopy" International Journal of Mass Spectrometry and Ion Processes. (印刷中). (1997)
