1999 Fiscal Year Annual Research Report
気相を介する新規合成法によるゼオライト膜の調製とその機能の評価
| Project/Area Number |
09555247
|
|---|
| Research Institution | Waseda University |
|---|
Principal Investigator |
松方 正彦 早稲田大学, 理工学部, 助教授 (00219411)
|
|---|
| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
板橋 慶治 東ソー株式会社, 南陽研究所, 主任研究員
野村 幹弘 早稲田大学, 理工学部, 助手 (50308194)
|
|---|
| Keywords | ゼオライト膜 / 水蒸気処理法 / MFIゼオライト / BEAゼオライト / エージング / 種結晶 / 炭化水素分離 / シリカ / アルミナ比 |
|---|
| Research Abstract |
本年度は、次の2点を中心に検討を行った。(1)ローシリカなMFI型ゼオライト膜の製膜方法の確立(2)アルミナ多孔質膜上に製膜したBEA型ゼオライト膜のSiO_2/Al_2O_3の制御と評価
まず、乾燥ゲルを水蒸気中で結晶化させる方法(水蒸気処理法)により、SiO_2/Al_2O_3=50とローシリカなMFI型ゼオライト膜を平均細孔径0.1μmの多孔質アルミナ平板基材上に製膜した。ゲル調整のエージングおよびシーディングが製膜後の膜の緻密さに大きな影響を与えることを見いだした。結晶化剤としてテトラプロピルアンモニウム水酸化物を用い、Na_2O/SiO_2=0.35,H_2O/SiO_2=80のゲルに、種結晶としてMFI結晶を加え、60℃でエージングしたゲルを用いMFI膜を製膜した。この膜は150℃でのHeの透過係数が10^<-8>mol m^<-2> s^<-1>Pa^<-1>以下の緻密な膜であった。150℃でのブタンの異性体分離では、イソブタン選択透過性を示し分離係数は11以上であった。製膜条件を検討し、ブタンの異性体分離が可能なMFI膜を確実に製膜可能な条件を見いだした。
また、SiO_2/Al_2O_3=90および∞のゲルより多孔質アルミナ平板基材上にBEA膜の製膜を行った。結晶化剤として加えたテトラエチルアンモニウムイオンノの熱分解スペクトルより、結晶化後のBEA膜のSiO_2/Al_2O_3比を評価した。基材のアルミニウム成分の溶出により、結晶化後のSiO_2/Al_2O_3比はそれぞれ40および60と小さくなった。150℃の単成分ガス透過試験で、SiO_2/Al_2O_3=40の膜は二酸化炭素などの透過でKnudsen拡散以外の透過機構の寄与があることが示されたが、SiO_2/Al_2O_3=60の膜ではKnudsen拡散による透過が支配的であった。アルミナ基材上のゼオライト膜のSiO_2/Al_2O_3比を測定し、SiO_2/Al_2O_3比の違いが透過に影響を及ぼすことを明らかにした。
|
-
[Publications] T.Matsufuji,et al.: "Permeation Characteristics of butane Isomers through MFI-type Zeolitic Membranes"Catal.Today. 56. 265-273 (2000)
-
[Publications] T.Matsufuji,et al.: "Crystallization of FER on a Porous Alumina Support by a Vapor-phase Transport Method"Microporous and Mesoporous Mater.. 32. 159-168 (1999)
-
[Publications] M.Matsukata,et al.: "Conversion of Dry Gel to Microporous Crystals in Gas Phase"Topics in Catalysis. 9. 77-92 (1999)
-
[Publications] M.Matsukata,et al.: "Effect of Pinholes on Permselectivities of MFI Membranes"Proc.the 12th Intern.Zeolite Conf. 613-620 (1999)
-
[Publications] P.R.H.Prasad Rao,et al.: "Synthesis of Pure Silica BEA and Al-free Ti-BEA Using TEAOH and Their Characterization"Proc.the 12th Intern.Zeolite Conf.. 1515-1522 (1999)
-
[Publications] M.Matsukata,et al.: "Synthesis of OU-1,a Large-Pore,High Silica Zeolite,by Dry Gel Conversion"Proc.the 12th Intern.Zeolite Conf.. 2009-2014 (1999)
