消滅処理用模擬酸化物燃料の熱力学的性質に関する研究

1997 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 09680477
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (C)
• Research Institution: Nagoya University
• Principal Investigator: 辻 利秀 名古屋大学, 大学院・工学研究科, 教授 (60023305)
• Keywords: 熱膨張 / アクチノイド / NpO_2 / VO_2 / PuO_2

Research Abstract

消滅処理用酸化物燃料設計において、TRUの熱膨張は重要な熱力学パラメーターの一つである。本研究では、Np_yPu_<1-y>O_<2+x>(y=0,0.05,0.1,0.2,0.5)試料の格子定数を高温X線回折装置にて、室温から1273Kの温度範囲で、空気中とHe-8%H_2ガス中で測定し、これら混合二酸化物試料の線熱膨張を求めると共に、熱容量データの推定評価を試みた。
(1)空気中とHe-8%H_2ガス中で測定した固溶体の格子定数から、空気中で加熱したときは定比組成であること、1100K以上の高温で、He-8%H_2ガス中で加熱したときは極くわずかに亜定比となることが明らかとなった。1273Kでの酸素欠陥量は約x=0.003 であることを推定した。
(2)室温における固溶体の格子定数はネプツニウムの増加と共にほぼ直線的に増加し、Np_yPu_<1-y>O_<2+x>(y=0.5)の格子定数は理想固溶体の計算値よりわずかに大きい。これはPu^<4+>とNp^<4+>との間に相互作用が存在するためである。
(3)固溶体の線熱膨張は高温ではネプツニウム量の増加と共に減少した。これは二酸化ネプツニウムの線熱膨張が二酸化プルトニウムの値より小さいことと一致していた。
(4)固溶体の熱容量を熱力学の関係式C_p=βV/κaγ、測定され熱膨張データと機械的性質から推定した。推定値は文献値より20% 大きかったが、計算値が実測値とほとんど同一の温度依存を示していること、固溶体の値がネプツニウム量の増加と共に減少していることが明らかとなった。

Research Products

• [Publications] T.Yamashita, T.Tsuji: "Thermal Expansions of NpO_2 and Some Other Actinide Dioxides" J.Nucl.Mater.245. 72-78 (1997)
• [Publications] T.Yamashita, T.Tsuji: "Thermal Expansions of Neptunuim -Uranium Mixed Oxides" J.Nucl.Mater.247. 90-93 (1997)