Sol-Crystal法による超微粒強誘電体材料の開発

1999 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 10044159
• Research Institution: Shimane University
• Principal Investigator: 陶山 容子 島根大学, 総合理工学部, 教授 (70091361)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 竹内 友成 大阪工業技術研究所, 材料物理部, 主任研究員 ; 蔭山 博之 大阪工業技術研究所, 材料物理部, 室長 ; 藤原 隆二 島根大学, 総合理工学部, 教授 (10028847)
• Keywords: 強誘電体 / 超微粒子 / Ba_<1-X>Sr_XTiO_3固溶体 / PbTiO_3 / 複合金属アルコキシド / ゾル-クリスタル / 単結晶

Research Abstract

本研究では、sol-crystal法によって組成と構造を精密に制御した(Ba_<1-x>Sr_x)TiO_3系(0≦x≦1)固溶体およびPbTiO_3の超微粒子の合成を行った。合成条件を制御することによってx値を制御した(Ba_<1-x>Sr_x)Ti(OR)_6系複合金属アルコキシド単結晶を合成し、それを室温から800℃で熱処理することにより0≦x≦1の各種x値をもつBa_<1-x>Sr_xTiO_3系固溶体超微粒子を合成する方法を確立した。生成(Ba_<1-x>Sr_x)TiO_3の格子定数はx値の増加とともに減少し、x=0.3〜0.4で結晶構造は正方晶から立方晶に変化する。900℃,4時間熱処理物の粒径は20〜80nmで、x=0.3〜0.4の領域で極大を示した。PbTiO_3の合成では、新規にPbTi複合イソプロポキシドを合成し、その低温での熱分解によってPbTiO_3超微粒子を合成する方法を開発した。本法で生成するPbTiO_3は、100℃以下では非晶質であるが、熱処理温度の上昇とともに結晶化し、200℃では準安定正方晶、450℃では擬立方晶、さらに高温では正方晶となることが分かった。粒径は数nm〜50nmであった。
(Ba_<1-x>Sr_x)TiO_3固溶体超微粒子およびPBTiO_3超微粒子の通常焼結および放電プラズマ焼結による微粒焼結体資料の作製を行い、その室温、1KHzおよび100KHzでの誘電率測定および複素インピーダンス測定、および周波数分散解析法による電気特性評価を行った。BaTiO_3の1200℃通常焼結による相対密度86%、粒径0.18μmの微粒焼結体では3700の高い誘電率が得られた。1000℃の放電プラズマ焼結では、相対密度99%、粒径0.4μm、誘電率10000が得られた。x=0.1の(Ba_<1-x>Sr_x)TiO_3固溶体の1200℃通常焼結では相対密度が59%と低かったが、室温で1350とかなり高い誘電率を示した。同様に、PbTiO_3でも800℃での通常焼結で粒径0.1μm以下の微粒焼結体が得られ通常より高い誘電率を示すことが分かった。

Research Products

• [Publications] I.J.Clark,T.Takeuchi et al: "Hydrothermol@Synthesis@and@Characterization@of@BaTiO_3@fine@powders:precursors,polymorphismand@properties"J.Mater.chem.. 9. 83-91 (1999)
• [Publications] T.Takeuchi,A.R.West et al: "Dielectric@Properties@of@Spark-Plasma-Sintered@BaTiO_3"J.Mater.Sci.. 34. 917-924 (1999)
• [Publications] T.Takeuchi,M.Tabuchi,H.Kageyama,Y.Suyama: "Preparation@of@Dense@BaTiO_3@Ceramics@with@Submicron@Grains@by@Spark-Plasma-Sintering"J.Am.Ceram.Soc.. 82. 939-943 (1999)
• [Publications] T.Takeuchi,Y.Suyama et al: "Spark-Plasma-Sintering@of@Fine@BaTiO_3@powder@Prepared@by@a@Sol-Crystal@Method"J.Am.Ceram.Soc.. (2000)