1999 Fiscal Year Annual Research Report
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10355032
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| Research Institution | Tokyo Institute of Technology |
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Principal Investigator |
秋鹿 研一 東京工業大学, 大学院・総合理工学研究科, 教授 (20016736)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
稲津 晃司 東京工業大学, 大学院・総合理工学研究科, 助手 (70272698)
泉 康雄 東京工業大学, 大学院・総合理工学研究科, 講師 (50251666)
小林 孝彰 東京工業大学, 大学院・総合理工学研究科, 助教授 (90005984)
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| Keywords | アンモニア合成 / ルテニウム触媒 / 促進剤効果 / 高圧水素処理 / 活性炭担持ルテニウム触媒 / メタネーション |
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| Research Abstract |
当グループでは活性炭担持ルテニウム触媒がアンモニア合成用触媒の中で最も実用に適したものの一つたり得ることを示し、この触媒のアンモニア合成活性が促進剤前駆体であるアルカリ金属等の硝酸塩添加後の活性化(水素処理)温度により異なること等を報告してきた。本年度はこの水素処理過程の活性への影響を詳細に検討した。
Ru-CsOH/HTAC,Ru-BaO/HTACのいずれの活性も水素活性化温度により異なり、550℃での水素活性化時に最も高くなった。さらに、これらの活性はRuの還元および促進剤前駆体の水素化分解が完了する365℃での水素処理後の昇温速度により大きく異なった(表1)。緩やかな昇温により、10℃/minの昇温温度で活性化した場合に比べ、活性は約2倍にまで向上した。高圧H2-TPRの結果からこの活性の差異は550℃付近から活性になる担体のメタン化の程度が昇温速度により異なるためであると考えた。水素処理時間の違いによってもこのメタン化の程度,活性は異なるが,同一昇温条件での活性の水素処理時間依存性は小さく,活性炭担体の適度なメタン化,及びその制御が重要であると考えられた。担体活性炭の適度なメタン化により担持されているRuと促進剤の配置(分散状態)が最適化され,アンモニア合成活性が向上するものと考えられる。
表1 水素処理時の昇温速度の活性への影響
水素処理時の昇温速度/(℃/h) 2)
アンモニア合成活性(mmol/g/h) 1) Ru-CsOH/HTAC 3) Ru-BaO/HTAC 4)
20 5.43 4.16
30 4.69 4.26
60 3.38 3.08
600 2.80 2.63
1)触媒量0.2g(Ru担持量 2wt%),水素処理:1.0MPaG下50 Ml/min,活性測定:315℃,1.0MPaG下,混合ガス60mL/min.2)365 550℃での昇温速度.3)Ru/Cs=1/20 mol/mol.4)Ru/Ba=1/1 mol/mol/.
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[Publications] Eun Sook Lee,and Ken-ichi Aika: "Low-Temperature Methanol Synthesis in Liquid-Phase with a Raney Nickel-Alkoxide System: Effect of Raney Nickel Pretreatment and Reaction Conditions"J. Molec. Catal. A: Chemical. 141. 241-248 (1999)
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[Publications] Ioan Balint,Akane Miyazaki and Ken-ichi Aika: "Alumina Dissolution Promoted by CuSO4 Precipitation"Chemistry of Materials. 11(2). 378-383 (1999)
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[Publications] Katsudoshi Nagaoka,Takashi Karasuda,and Ken-ichi Aika: "The Effect of SnO2 Addition to Li/MgO Catalysts for for the Oxidative Coupling of Methane"J. Catal.. 181. 160-164 (1999)
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[Publications] Hideki Takayama,Qin Jiang Yan,Koji Inazu and Ken-ichi Aika: "Hydrogen-treated Active Carbon Supported Palladium Catalysts for Wet Air Oxidation of Ammonia"Chemistry Letters. 377-378 (1999)
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[Publications] Ioan Balint,Marie-Anne,Springuel-Huet,Ken-ichi Aika and Jacques Fraissard: "Evidence for Oxygen Vacancy Formation in HZSM-5 at high temperature"Phys. Chem. Chem. Phys. 1. 3845-3851 (1999)
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[Publications] Ken-ichi AIKA and Yusuke NIWA: "Basic Concepts and Properties of New Generation Ammonia Synthesis Catalysts for Industrial Use"Science and Technology in Catalysis 1998. 327-332 (1999)
