硫化水素共存下における硫化物触媒上での一酸化炭素水素化サイトの形成

2000 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 10450298
• Research Institution: Tohoku University
• Principal Investigator: 山田 宗慶 東北大学, 大学院・工学研究科, 教授 (40091764)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 小泉 直人 東北大学, 大学院・工学研究科, 助手 (50302188) ; 小俣 光司 東北大学, 大学院・工学研究科, 助教授 (70185669)
• Keywords: 合成ガス / アルコール合成 / 耐硫黄被毒性 / モリブデン硫化物 / 高表面積化

Research Abstract

昨年度は高表面積MoS_2を用いてK/MoS_2触媒を調製し,そのアルコール合成活性を調べた.その結果,調製した触媒により得られるアルコールの空時収量は従来の低表面積MoS_2を用いて調製した触媒より高いことを見い出した.しかし,生成したアルコールの大部分はメタノールであり,炭素数2以上のアルコール(C_<2+>アルコール)合成に対する選択性を向上させる必要があった。
本年度はC_<2+>アルコール合成に対する選択性を向上させるため,下記の項目を検討した.
1 高表面積MoS_2と組み合わせるアルカリ金属の種類(K,RbおよびCs)
2 アルカリ金属塩の種類(炭酸塩,塩化物および臭化物)
3 アルカリ金属塩の添加方法(物理混合法,浸責法,含浸法および高表面積MoS_2を調製する際にあらかじめアルカリ金属塩を共存させておく方法)
その結果,アルカリ金属の種類については(炭酸塩),Rbを添加した時に最も高いC_<2+>アルコール選択性が得られた.Rb炭酸塩を添加する方法としては,高表面積MoS_2を調製する際にあらかじめアルカリ金属炭酸塩を共存させておく方法が最も適していた.Rb炭酸塩のほかにRb塩化物とRb臭化物を用いた触媒調製も試みたが,塩化物および臭化物を用いて調製した触媒のC_<2+>アルコール合成に対する選択性は炭酸塩を用いて調製した触媒より劣っていた.高表面積MoS_2にRbを添加した触媒(高表面積MoS_2を調製する際にあらかじめRb炭酸塩を共存させておく方法で調製)のC_<2+>アルコール合成に対する選択性は従来の低表面積MoS_2を用いて調製した触媒(低表面積MoS_2をアルカリ金属炭酸塩と物理混合)と比較しても高く,加えて,C_<2+>アルコールの空時収量も高いことが明かとなった。