2000 Fiscal Year Annual Research Report
シリカの化学蒸着を用いる耐熱疎水性の付与による環境触媒の実用化
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10555278
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| Research Institution | Tottori University |
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Principal Investigator |
丹羽 幹 鳥取大学, 工学部, 教授 (10023334)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
奥村 和 鳥取大学, 工学部, 助手 (30294341)
片田 直伸 鳥取大学, 工学部, 助教授 (00243379)
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| Keywords | 環境触媒 / 耐熱疎水性 / シリカCVD / パラジウム / ゼオライト / アルミナ / NO除去 / 触媒燃焼 |
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| Research Abstract |
これまでパラジウム担持ZSM-5触媒の外表面をシリカの化学蒸着によって修飾したところ、窒素酸化物の還元活性が水蒸気存在下でも高く保たれることを見出した。一方でパラジウム担持アルミナ触媒を化学蒸着法を用いてシリカの単層で覆ったところ、高温焼成後にも高い活性が維持されることが分かった。そこで本年度はCVDを施したゼオライトを担体としたパラジウム触媒に様々な元素を添加することで、その触媒活性および水蒸気に対する耐久性の向上を目指し、さらに流通式CVDによる触媒調製を試みた。
モルデナイトを担体としたパラジウム触媒に様々な異元素を添加したところ、AgやMnを添加した触媒において初期活性の増大がみられた。しかしながらこれらの異元素を添加した触媒では水蒸気に対する耐久性は劣っていた。そこでAg,Mn-Pd/モルデナイト触媒に対し、その外表面を化学蒸着法によってシリカにより修飾したところ、耐久性を向上させることができた。
さらにシリカモノレイヤー固体酸触媒の工業的利用のため、流通式によるγ-アルミナ上のテトラメトキシシランの化学蒸着法を開発した。シリコンの表面密度が少ない領域では、流通法は静置法に比較して反応器入り口に近い試料床で被覆率が高くなるなど不均一な構造をもたらした。しかし、シリコン密度が高くなってモノレイヤーが表面をほぼ覆い尽くす領域になると構造の違いはほとんどなくなった。1-ブテンの二重結合異性化に対する触媒活性および耐熱性は静置法・流通法ともほぼ同等で、流通式化学蒸着法は充分に実用的であることが示された。
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[Publications] K.Okumura, et al.: "X-ray Absorption Fine Structure Study of the Formation of the Highly Dispersed PdO over ZSM-5 and the Structural Change of Pd Induced by Adsorption of NO"J.Phys.Chem.B. 104. 1050-1057 (2000)
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[Publications] K.Okumura, et al: "Regulation of the Dispersion of PdO through the Interaction with Acid Sites of Zeolites Studied by Extended X-ray Absorption Fine Structure"J.Phys.Chem.B. 104. 9670-9675 (2000)
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[Publications] J.Amano et al.: "Water Vapor Tolerance of the Pd/HZSM-5 in the NO-Methane-O_2 Reaction : Its Relation with Very Strong Solid Acidity of Zeolite Support"Stud.Surf.Sci.and Catal.. 130. 905-910 (2000)
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[Publications] N.Katada, et al.: "A Continuous-Flow Method for Chemical Vapor Deposition of Tetramethoxysilane on gamma-Alumina to Prepare Silica Monolayer"J.Chem.Eng.Jpn.. (in press).
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[Publications] H.A.Begun, et al.: "Chemical Vapor Deposition of silica on Silicalite Crystals and Shape Selective Adsorption of Paraffins"Micropol.Mesopor.Mater.. (in press).
