1999 Fiscal Year Annual Research Report
希薄窒素酸化物の温度スウィング吸収分解に用いる新規固体吸収材料の開発
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10555282
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| Research Institution | MIYAZAKI UNIVERSITY |
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Principal Investigator |
町田 正人 宮崎大学, 工学部, 助教授 (70211563)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
中谷 仁郎 東レ株式会社, ケミカル研究所, 研究員
矢田 光徳 宮崎大学, 工学部, 助手 (20274772)
木島 剛 宮崎大学, 工学部, 教授 (90040451)
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| Keywords | 窒素酸化物 / 吸収材料 / 温度スウィング法 / 金属酸化物 / 触媒 / 分解 / 脱硝プロセス / 選択還元反応 |
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| Research Abstract |
蛍石型酸化物系は酸化雰囲気であれば吸収ステップを室温に設定可能で、加えて500℃以下で脱離が完結するため、温度スウィングにおける試料への熱負荷も低く抑えることが可能である。NOx吸収はO_2共存下で促進され、吸収と脱離が可逆的に繰り返された。MnOx-CeO_2系のTPD測定によると、monodentate、bidentate型NO_3種は約200℃、一方イオン性NO_3は約300℃に脱離ピークを与え、500℃以下で全NOxの脱離が終了した。室温と500℃との間での温度スウィングにより、可逆的なNOx吸収脱離を安定に繰り返すことが可能になった。酸化物表面近傍に蓄積したNOxを単なる加熱脱離ではなく、還元性ガスとの反応によって取り除き、NOx吸収能を再生する方法および触媒設計について検討した。H_2を還元剤とする吸収NOxのN_2への転化に対しては、Pd/MnOx-CeO_2が最も高い活性を示した。150℃以下の低温に於いてPd/MnOx-CeO_2への酸化共存下におけるNOx吸収が飽和に達した後、H_2パルスを導入したところ、蓄積したNOxを一挙にN_2へと還元し、NOx吸収能を再生できることを見出した。一方、NO/O_2/H_2混合ガスを用いた定常反応の結果、Pd/MnOx-CeO_2は酸化雰囲気(10%O_2)においてもNOx-H_2反応を安定に持続した。NOxのN_2への転化率は反応温度に依存し、125℃で最大60%以上に達した。以上の結果より、H_2活性化能とNOx吸収能を併せ持つPd/MnOx-CeO_2触媒は、低温酸化雰囲気におけるNOx-H_2反応を選択的に促進することが明らかになった。
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[Publications] M.Machida: "Temperature-Swing Sorption Cycles of Nitric Oxide through Intercalation by Double Layered Cuprate"Applied Catalysis B,Environmental. 17巻・3号. 195-203 (1998)
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[Publications] 町田正人: "層状銅酸化物のNOxインターカレーションと応用"表面. 36巻・7号. 147-155 (1998)
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[Publications] M.Machida: "Absorption-Desorption Properties of Nitric Oxide over La2-xSr1+xCu_2O_6(0<x<2)"Journal of Materials Chemistry. 9巻・6号. 1639-1674 (1999)
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[Publications] 町田正人: "窒素酸化物固体吸収材料"エコインダストリー. 12巻・4号. 5-12 (1999)
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[Publications] M.Machida: "Catalysis-Specialist Periodical Report 15巻"The Royal Society Chemistry(印刷中).
