1998 Fiscal Year Annual Research Report
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10680463
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| Research Institution | Nagasaki University |
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Principal Investigator |
田辺 秀二 長崎大学, 工学部, 助教授 (50171814)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
興津 健二 長崎大学, 工学部, 助手 (60295095)
松本 恭重 長崎大学, 工学部, 教授 (10039787)
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| Keywords | 天然ガス / スチームリフォーミング / 水素製造 / プラズマ / 無声放電 |
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| Research Abstract |
天然ガスのプラズマスチームリフォーミングに関し、本年度は以下のような成果を得た。
○無声放電プラズマ反応器の試作と反応システムの構築:石英管の内部に銅製の内部電極を配置したチューブ式プラズマ反応器を試作した。石英管の両端には、テフロン製のユニオンティーを配し、石英ガラス管と内部電極支持棒の絶縁保持と、反応ガスの流路を確保した。外部電極は、導電性の銅粘着テープをガラス管外部に巻き付けた。反応ガスは純メタンと純アルゴンを質量流量コントローラにより所定量混合し、反応器に導入し、生成物はガスクロで分析した。
○メタンの転化率における印加電圧の影響:水蒸気の不在下において、印加電圧を増加させると、メタンの転化率は直線的に増加した。反応開始電圧はアルゴンの励起開始電圧と一致した。これより、反応開始、反応維持のためにアルゴンの準安定状態が深く関与すると考えた。水蒸気不在下では、主な成生物は水素、エタン、プロパンであった。また、副生成物として固体炭素が電極表面上に析出し反応の物質収支に影響を与えた。水蒸気添加後、電圧の上昇とともにメタンの転化率は増加したが、転化率の値そのものは水蒸気の不在下に比べ、減少した。これは、アルゴンの励起が水蒸気により阻害されている、あるいは、励起種自体が水蒸気分子によりクウェンチされていると考えた。
○水蒸気分圧の効果:水蒸気の添加量を変化させた結果、メタン:水蒸気の比が1:1で、良好な水素生成が観察された。水蒸気の過剰な存在は、アルゴンの励起種を消費し、反応速度に影響を与えると考えた。反応生成物を調べてみると、水蒸気存在下では、エタンやプロパンの生成はみられたが、固体炭素種の、電極上への析出は観察されなかった。水蒸気添加は、アルゴンの励起種を消失させる可能性があるが、不要なメタンの二重化や、副反応を抑制し、高い選択性で水素を生成することができた。
○反応メカニズムの検討:過渡応答法による、反応メカニズムの検討を行った結果、電極上に存在する炭素種と気相の水上気との反応からは、水素と一酸化炭素、二酸化炭素が生成した。プラズマ反応器の作動状態では、どのような反応物の吸着が起っているか、計り知れないが、メタンの分解物たとえばCHラジカル等が電極表面へ吸着し、そこへ水蒸気がアタックすることで、水素が生成すると考えた。
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