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2011 Fiscal Year Annual Research Report

非天然金属クラスターをコアに有するタンパク質の創製と水中における触媒機能探索

Research Project

Project/Area Number 10J00580
Research InstitutionOsaka University

Principal Investigator

佐野 洋平  大阪大学, 大学院・工学研究科, 特別研究員(PD)

Keywords生体金属触媒 / 還元反応 / [FeFe]-ヒドロゲナーゼ / シトクロムc / 鉄カルボニルクラスタ / 光化学的水素発生
Research Abstract

本研究では、システイン含有タンパク質を用いることで、金属クラスター構造が強固に保持され、水溶液中で反応性をもつ生体金属触媒の構築をめざしている。当該年度においては、高い還元能を有する生体金属触媒の開発をめざし、水素活性化タンパク質である[FeFe]-ヒドロゲナーゼの活性中心と類似した硫黄架橋鉄カルボニルクラスターをもつタンパク質触媒の開発をおこなった。具体的には、電子伝達タンパク質であるシトクロムcが有する二つのシステイン残基を金属錯体の導入部位として、鉄カルボニルクラスター含有タンパク質を構築し、触媒的な光化学的水素発生反応の反応性について調べた。その結果、この人工還元酵素が、光増感剤共存下、常温常圧水中の温和な条件下において、高い水素発生能を有することが分かった(pH4.2,2時間でTON=ca.80)。さらに、シトクロムcが有する二つのシステイン残基に隣接するヒスチジン残基を新たな金属錯体の導入部位として着目し、触媒活性部位および光増感部位を有する人工還元酵素の構築をめざした。具体的には、シトクロムc_<556>のアミノ酸配列の一部を基盤としたペプチド鎖に鉄カルボニルクラスターおよび(2,2'-ビピリジン)(2,2' : 6',2"-ターピリジン)ルテニウム錯体を導入した人工還元酵素を構築し、触媒的な光化学水素発生反応の反応性について調べた。
その結果、常温常圧水中の温和な条件下において、触媒的な水素発生反応を示した(pH8.5,2時間でTON=ca.9)。

  • Research Products

    (5 results)

All 2012 2011

All Journal Article (2 results) (of which Peer Reviewed: 2 results) Presentation (3 results)

  • [Journal Article] Photocatalytic Hydrogen Evolution by a Diiron Hydrogenase Model Based on a Peptide Fragment of Cytochrome c_<556> with an Attached Diiron Carbonyl Cluster and an Attached Ruthenium Photosensitizer2012

    • Author(s)
      Y.Sano, A.Onoda, T.Hayashi
    • Journal Title

      JOURNAL OF INORGANIC BIOCHEMISTRY

      Volume: VOL.108 Pages: 159-162

    • DOI

      10.1016/j.jinorgbio.2011.07.010

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] A Hydrogenase Model System Based on the Sequence of Cytochrome c.Photochemical Hydrogen Evolution in Aqueous Media2011

    • Author(s)
      Y.Sano, A.Onoda, T.Hayashi
    • Journal Title

      CHEMICAL COMMUNICATIONS

      Volume: VOL.47 Pages: 8229-8231

    • DOI

      10.1039/C1CC11157D

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] シトクロムcを用いた鉄ヒドロゲナーゼ活性中心モデルの構築2011

    • Author(s)
      佐野洋平・小野田晃・林高史
    • Organizer
      錯体化学会第61回討論会
    • Place of Presentation
      岡山理科大学(岡山県)
    • Year and Date
      2011-09-18
  • [Presentation] 鉄ヒドロゲナーゼシステムを指向した人工金属酵素の調整および分子間・分子内電子移動を利用した可視光駆動型水素発生反応2011

    • Author(s)
      佐野洋平・小野田晃・林高史
    • Organizer
      第38回生体分子科学討論会
    • Place of Presentation
      筑波大学大学会館国際会議室(茨城県)
    • Year and Date
      2011-06-23
  • [Presentation] ヒドロゲナーゼモデルシステムをめざした鉄カルボニルクラスター含有タンパク質の調整および光化学水素発生反応の検討2011

    • Author(s)
      佐野洋平・小野田晃・林高史
    • Organizer
      第21回金属の関与する生体関連反応シンポジウム
    • Place of Presentation
      千葉大学・西千葉キャンパスけやき会館(千葉県)
    • Year and Date
      2011-05-31

URL: 

Published: 2013-06-26  

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