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2011 Fiscal Year Annual Research Report

硫化カルボニルの四種硫黄同位体比に注目した、成層圏硫酸エアロゾル生成過程の解明

Research Project

Project/Area Number 10J07563
Research InstitutionTokyo Institute of Technology

Principal Investigator

服部 祥平  東京工業大学, 大学院・総合理工学研究科, 特別研究員(DC1)

Keywords硫化カルボニル / 成層圏硫酸エアロゾル / 硫黄同位体 / 波長依存同位体分別
Research Abstract

昨年度に行った実験で、OCS同位体分子種の紫外線吸収断面積の測定より、OCS光解離反応の波長依存同位体分別係数を求めた。また、この結果と大気から成層圏に達する光の量より下部成層圏におけるOCS光解離によって生じる同位体分別係数が1‰程度と小さいことを明らかにした、この結果は、第一著者としてAtmosphoric Chemistry and Physics誌に発表した。
次に、夏にコペンハーゲン大学に1ヶ月在外研究を行い、大気光化学リアクターを用いた実験を行った。この研究では、成層圏におけるOCS分解において、光解離に次いで2番目に寄与を有する酸素ラジカル(O(^3P))とOCSの反応における同位体分別を求めた。この結果、同位体分別係数は-20‰程度であるとわかり、理論計算結果とも一致した。なおこの結果はThe Journal of Physical Chemistry Aに掲載された。
最後に、OCSの消滅反応として重要な最後の反応であるOHラジカルとOCSの反応に関しては共同研究者と理論計算を用いて同位体分別係数を見積もった。この反応は、反応経路が2種類あるため、その寄与が温度や圧力に応じて変化する。このため、実験でも求めにくい。理論計算と大気中の温度圧力変化から、OCS+OH反応の同位体分別の高度依存性を初めて見積もった。この結果は共同研究者の論文としてChemical Physics Letter誌に発表された。

Current Status of Research Progress
Current Status of Research Progress

2: Research has progressed on the whole more than it was originally planned.

Reason

研究課題の目標である成層圏硫酸エアロゾル生成過程を同位体的に議論する上で重要な硫化カルボニルの大気中消滅反応である光解離、OHラジカルや酸素ラジカルとの反応における同位体分別の決定が終了したことは今年度の非常に良い進展と言える。一方で、測定法の開発に時間を割けず、大気試料の観測はまだ観測が始められていないため、さらなる努力が必要なため。

Strategy for Future Research Activity

今年度まではコペンハーゲン大学での実験が主たる研究成果と結びついていたが、今後は所属研究機関における測定法の開発や観測に重点を置く。

  • Research Products

    (12 results)

All 2012 2011

All Journal Article (4 results) (of which Peer Reviewed: 4 results) Presentation (8 results)

  • [Journal Article] Isotope Effect in the Carbonyl Sulfide Reaction with O(^3P)2012

    • Author(s)
      Hattori, et al.
    • Journal Title

      J. Phys. Chem. A

      Volume: 116 Pages: 3521-3526

    • DOI

      10.1021/jp2120884

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] An isotope view on ionising radiation as a source of sulphuric acid2012

    • Author(s)
      Enghoff, et al
    • Journal Title

      Atmospheric Chemistry and Physics Discussions

      Volume: 12 Pages: 5039-5064

    • DOI

      doi:10.5194/acpd-12-5039-2012

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Prediction of the sulfur and carbon kinetic isotope effects in the OH+OCS reaction2012

    • Author(s)
      Schimidt, et al
    • Journal Title

      Chemical Physics Letter

      Volume: 531 Pages: 64-69

    • DOI

      DOI:10.1016/j.cplett.2012.02.049

    • Peer Reviewed
  • [Journal Article] Ultraviolet absorption cross sections of carbonyl sulfide isotopologues OC^<32>S, OC^<33>S, OC^<34>S, and O^<13>CS : isotopic fractionation in photolysis and at mospheric implications2011

    • Author(s)
      Shohei Hattori, et al
    • Journal Title

      Atmospheric Chemistry and Physics

      Volume: 11 Pages: 10293-10303

    • DOI

      doi:10.5194/acp-11-10293-2011

    • Peer Reviewed
  • [Presentation] An isotope view on ionising radiation as a source of sulphuric acid2012

    • Author(s)
      Enghoff M., et al
    • Organizer
      The 2^<nd> Nagoya Workshop on the Relationship between Solar Activity and Climate Changes
    • Place of Presentation
      名古屋大学
    • Year and Date
      2012-01-16
  • [Presentation] 硫化カルボニルの分解時同位体分別から考える、成層圏硫酸エアロゾルへの寄与2011

    • Author(s)
      Shohei Hattori, et al
    • Organizer
      第17回大気化学討論会
    • Place of Presentation
      京都大学
    • Year and Date
      2011-10-19
  • [Presentation] 大気光化学リアクターを用いた硫化カルボニルと酸素ラジカル(O(^3P))の反応とその同位体分別2011

    • Author(s)
      Shohei Hattori, et al
    • Organizer
      第17回大気化学討論会
    • Place of Presentation
      京都大学
    • Year and Date
      2011-10-19
  • [Presentation] 硫化カルボニルの光解離反応における波長依存同位体分別、その理論的な理解と大気への応用2011

    • Author(s)
      Shohei Hattori, et al
    • Organizer
      日本地球化学会第58回年会
    • Place of Presentation
      北海道大学
    • Year and Date
      2011-09-15
  • [Presentation] 硫化カルボニルの酸素ラジカル(O(^3P))による分解時同位体分別2011

    • Author(s)
      Shohei Hattori, et al
    • Organizer
      日本地球化学会第58回年会
    • Place of Presentation
      北海道大学
    • Year and Date
      2011-09-15
  • [Presentation] Ultraviolet absorption cross sections of carbonyl sulfide isotopologues : Sulfur isotopic fractionation and its implication2011

    • Author(s)
      Shohei Hattori, et al
    • Organizer
      Tenth Informal Conference on Atmospheric and Molecular Science
    • Place of Presentation
      Copenhagen, Denmark
    • Year and Date
      2011-06-09
  • [Presentation] Sulfur isotope fractionations in carbonyl sulfide sink reations in atmosphere2011

    • Author(s)
      Shohei Hattori, et al
    • Organizer
      地球惑星連介大会2011
    • Place of Presentation
      幕張、千葉
    • Year and Date
      2011-05-23
  • [Presentation] Ultraviolet absorption cross sections of isotopically substituted carbonyl sulfide species : OC^<32>S, OC^<33>S, OC^<34>S, and O^<13>CS2011

    • Author(s)
      Shohei Hattori, et al
    • Organizer
      European Geoscience Union General Assembly
    • Place of Presentation
      Vienna, Austria
    • Year and Date
      2011-04-05

URL: 

Published: 2013-06-26  

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