1999 Fiscal Year Annual Research Report
メタンモノオキシゲナーゼおよびニトロゲナーゼ活性中心における化学反応機構
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11116215
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| Research Institution | Kyoto University |
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Principal Investigator |
吉澤 一成 京都大学, 工学研究科, 助教授 (30273486)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
山邊 時雄 京都大学, 工学研究科, 教授 (80025965)
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| Keywords | メタンモノオキシゲナーゼ / ニトロゲナーゼ / 金属酵素 / 生物無機化学 / ノンヘム鉄 |
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| Research Abstract |
本研究では、メタンモノオキシゲナーゼの特異的な酵素機能に関して理論化学的な見地から以下の研究を行った。
メタンを常温常圧でメタノールに変換するメタンモノオキシゲナーゼは、非ヘム鉄2核活性サイトを持つことが明らかにされている。この酵素機能を解明するために、密度汎関数法を用いた理論的解析を行った。その結果メタンからメタノールヘ至る反応は2段階の協奏的な水素引き抜きおよびメチル基の転移によって起こることを明らかにした。この反応機構は気相中で起こる裸の鉄オキソ種とメタンとの反応機構と一致する。メタンモノオキシゲナーゼの特異的な機能を利用し、高性能触媒を開発すれば、豊富な埋蔵量がありながら従来エネルギー源として十分に利用されていなかったメタンが、メタノールという取扱い容易な燃料となる。理論化学の立場から酵素機能の解明を行う研究はこれまでにあまりなされていなかったが、本研究で理論化学的手法がこの種の反応機構研究の主力となりうることを示したことは意義深いと思われる。
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Research Products
(5 results)
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[Publications] K. Yoshizawa: "Reaction Pathway for the Direct Benzene Hydroxylation by Iron-Oxo Species"J. Am. Chem. Soc.. 121. 147-153 (1999)
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[Publications] K. Yoshizawa: "Inversion of Methane on Transition Metal Complexes"J Am. Chem. Soc.. 121. 5266-5273 (1999)
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[Publications] K. Yoshizawa: "Intrinsic Reaction Coordinate Analysis of the Conversion of Methane to Methanol"J. Chem. Phys.. 111. 538-545 (1999)
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[Publications] K. Yoshizawa: "Two-Step Concerted Mechanism for the Hydrocarbon Hydroxylation by Cytochrome P450"Bull. Chem. Soc. Jpn.. 73. 401-407 (2000)
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[Publications] K. Yoshizawa: "Tow-Step Concerted Mechanism for Methane Hydroxylation on the Diiron Active Site of Soluble Methane Monooxygenase"J. Inorg. Biochem.. 78. 23-34 (2000)
