コンビナトリアル計算化学による複合的触媒機能の原子レベル制御

1999 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 11166207
• Research Institution: Tohoku University
• Principal Investigator: 宮本 明 東北大学, 大学院・工学研究科, 教授 (50093076)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 高見 誠一 東北大学, 大学院・工学研究科, 助手 (40311550) ; 久保 百司 東北大学, 大学院・工学研究科, 助手 (90241538)
• Keywords: コンビナトリアル計算化学 / 複合的触媒機能 / 原子レベル制御 / NO_x還元反応 / プログラム開発 / メタノール合成 / 対被毒性 / Hybrid

Research Abstract

本研究が目的としているコンビナトリアル計算化学による複合的触媒機能の原子レベル制御を行なうため、既存の第一原理量子分子動力学プログラムと比べて数千倍以上高速なHybrid第一原理分子動力学プログラムの開発に取り組み、これに成功した。これは、数年かかる計算を1日で行なうことが可能となったことを意味しており、多くの候補の活性を迅速に調べる必要があるコンビナトリアル計算化学による複合的触媒機能の原子レベル制御が、本プログラムの開発により、初めて可能となった。
以上の成果に加えて、本研究ではコンビナトリアル計算化学を活用して、NO_x還元反応におけるZSM-5ゼオライトの対被毒性向上に最も適したイオン交換金属の設計に成功した。触媒反応のキーとなる過程に注目し、周期律表上のありとあらゆる遷移金属について、H_2OおよびSO_x耐性の点からコンビナトリアル計算化学によるスクリーニングを行なった。その結果TI,Irなどの交換金属が高いH_2OおよびSO_x耐性を持つことを、実験に先駆けて予測することに成功した。さらに本研究では現在メタノール合成に用いられているCu触媒以外の活性金属種の予測に成功した。メタノール合成の中間体におけるM-O結合次数に注目し、幅広い範囲で金属種を変えてスクリーニングを行なった結果、Cu以外にPd,Ag,Pt,Au,Irなどが有力な活性金属種であることの予測に成功した。

Research Products

• [Publications] X.Yin et al.: "Reactivity of Lattice Oxygens Present in V_2O_5(010) : A Periodic Fivot Principle Investigations"The Journal of Physical Chemistry B. 103. 1263-1269 (1999)
• [Publications] M.Kubo et al.: "Chemical Vapor Deposition Process on the 2SM-5(010) Surface as Investigated by Molecular Dynamics"The Journal of Physical Chemistry B. 103. 1876-1880 (1999)
• [Publications] X.Yin et al.: "Adsorption of H_2O on the V_2O_5(010) Surface Studied by Periodic Density Functional Calculations"The Journal of Physical Chemistry B. 103. 3218-3224 (1999)
• [Publications] X.Yin et al.: "NH_3 Adsorption on the Bronsted and Lews Acid Sites of V_2O_5(010) : A Penodic Density Functional Study"The Journal of Physical Chemistry B. 103. 4701-4706 (1999)
• [Publications] Y.Ueda et al.: "Density Functional Study on the Transicion State of Methane Activatior over Ion-exchanged ZSM-5"ACS Symposium Series. 721. 321-332 (1999)
• [Publications] A.Endou et al.: "Application of Periodic Density Functional Method to Catalyst Design"Advanced Science Technology. 18. 271-278 (1999)