1999 Fiscal Year Annual Research Report
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11166247
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| Research Institution | Hiroshima University |
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Principal Investigator |
相田 美砂子 広島大学, 理学部, 教授 (90175159)
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| Co-Investigator(Kenkyū-buntansha) |
青木 百合子 広島大学, 理学部, 助教授 (10211690)
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| Keywords | 非経験的分子軌道法 / 分子動力学法 / ab initio MD法 / QM / MM-vib法 / 生体高分子 / 特異的相互作用 / 水クラスター / 溶液内反応 |
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| Research Abstract |
生体高分子における反応の特色は、特異的相互作用の結果高次構造が変化し、それによって次の反応が進行していく、という点である。本研究は、生体高分子において進行するそのような一連の過程を明らかにすることができる理論的な手法を確立することを目的としている。巨大な生体高分子内において進行する化学反応のメカニズムを明らかにするために、非経験的分子軌道法に基づいた分子動力学法(ab initio MD法)の生体系への適用をめざす。
生体における反応は溶液中で進行している。そこで、まず、反応に直接関与する部分は非経験的分子軌道法によって、反応に直接関与しない溶媒分子をポテンシャルでおきかえる手法(QM/MM-vib法)を確立した。MM部分には分子振動の寄与が考慮できるようなポテンシャルを含めた。また、実際の計算には長時間かかるので、プログラムの並列化を推進した。
QM/MM-vib法に基づいたab initio MD法を水分子のクラスターに適用した。非経験的分子軌道法とポテンシャル関数とで取り扱われた水分子が混在している際の水分子クラスターの構造変化や振動における特徴について解析し、この手法が溶液内反応に有効に適用しうるかどうかについて検討した。QM部分にはHF/6-31G^*あるいはHF/6-31G^<**>のレベルの非経験的分子軌道法を用い、MM部分には、TIP3Pを用いた。その結果、QMの水分子だけからなるクラスターの特徴を、QMとMMの混合クラスターがほぼ満足のいく精度で近似できることが見い出された。
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[Publications] M.Aida: "An ab initio MO study on the hydrolysis of methyl chloride"Journal of Molecular Structure (Theochem). 461-462. 417-427 (1999)
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[Publications] M.Aida: "Ab initio MD simulations of a prototype of methyl chloride hydrolysis with explicit consideration of three water molecules : a comparison of MD trajectories with the IRC path"Theoretical Chemistry Accounts. 102. 262-271 (1999)
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[Publications] H Yamataka: "One transition state leading to two product states : ab initio MD simulations of the reaction of formaldehyde radical anion and methyl chloride"Chemical Physics Letters. 300. 583-587 (1999)
