2002 Fiscal Year Annual Research Report
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11305066
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| Research Institution | University of Tsukuba |
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Principal Investigator |
國府田 悦男 筑波大学, 応用生物化学系, 教授 (40124648)
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| Keywords | 高分子電解質ゲル / 体積相転移 / Flory-Huggins理論 / 分子間相互作用 / クーロン斥力 / クーロン引力 / 疎水性相互作用 / 水素結合 |
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| Research Abstract |
本研究は、"ゲルの体積相転移が架橋高分子鎖間に働く斥力と引力のバランスの変化によって起こる"と言う仮説を、科学的に根拠あるものにすることを目的とする。そこで、本年度は、架橋高分子鎖間に働く分子間相互作用が異なる高分子電解質ゲル系を用て、以下の四つの異なった課題を体系的に検討した。その成果の概要は以下のとおりである。
(1)クーロン力と疎水性相互作用のバランスに関して研究し、固定化酵素反応によって生じる高分子電解質ゲルのpH勾配が、ゲルの膨潤度に顕著な影響を与えることを明らかにした。
(2)複合酵素系を用いて高分子電解質ゲル相内のpH変化速度(酸生産速度)を加速することで、ゲルの膨潤・収縮速度を速めることができるバイオケモメカニカル系の構築を行った。
(3)水素結合及びクーロン力のバランスによって体積相転移を行う両性高分子電解質の合成を行った。
(4)カルボキシル基とイミダゾール基を有するアルキルアクリルアミド系のゲル微粒子(両性高分子電解質ナノ架橋体)の合成を行い、その粒子内および粒手間相互作用がクーロン力、疎水性相互作用および水素結合のバランスによって引き起こされることを明らかにした。
なお、以上の成果は、バルクゲル系から得られた実験結果を用いて、粒子径が100nm程度ミクロゲル(ナノゲル)微粒子の分子設計が可能であることを示しており、動的・静的光散乱法、電位差・伝導度滴定法、コロイド滴定法などを有機的に組み合わせることにより、架橋高分子電解質網目間に働く相互作用(斥力と引力のバランス)を分子論的に解明できることを示唆している。併せて、コンピュータシミュレーションを用いて、ミクロゲル微粒子の構造に付いても予測可能であることが明らかになりっつある。
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[Publications] K.Ogawa, Y.Ogawa, E.Kokufuta: "Effect of Charge Inhomogeneity of Polyelectrolyte Gels on Their Swelling Behavior"Colloid. & Surf., A. 209・2. 267-279 (2002)
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[Publications] K.Ogawa, E.Kokufuta: "Enzymatic Formation of pH Gradients within Polyelectrolyte Gels with Immobilized Urease"Langmuir. 18・15. 5661-5667 (2002)
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[Publications] K.Ogawa, T.Nakajima-Kambe, T.Nakahara, E.Kokufuta: "Coimmobilization of Glouconolactonase with Glucose Oxidase for Improvement in Kinetic Property of Enzymatically Induced Volume Collapse in Ionic Gels"Biomacromolecules. 3・3. 625-631 (2002)
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[Publications] O.Tabata, H.Hirawawa, S.Aoki, R.Yoshida, E.Kokufuta: "Ciliary Motion Actuator Using Self-oscillating Gel"Sensors & Actuators, A. 95・2. 234-238 (2002)
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[Publications] T.Norisuye, N.Masui, Y.Kida, D.Ikuta, E.Kokufuta, Shoji Ito, S.Panyukov, Mitsuhiro Shibayama: "Small Angle Neutron Scattering Studies on Structural Inhomogeneities in Polymer Gels : Irradiation Cross-linked Gels vs Chemically Cross-linked Gels"polymer. 43・6. 5289-5297 (2002)
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[Publications] K.Ogawa, A.Nakayama, E.Kokufuta: "preparation and Characterization of Thermosensitive Polyampholyte Nanogels"Langmuir. 19(印刷中). (2003)
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[Publications] E.Kokufuta: "Smart Polymer for Bioseparation and Bioprocessing"Taylor & Francis Publishers. 520 (2002)
