放射性廃棄物地層処分における粘土の微細構造と収着・拡散挙動に関する研究

1999 Fiscal Year Annual Research Report

• Project/Area Number: 11358007
• Research Category: Grant-in-Aid for Scientific Research (A)
• Research Institution: Hokkaido University
• Principal Investigator: 大橋 弘士 北海道大学, 大学院・工学研究科, 教授 (20001315)
• Co-Investigator(Kenkyū-buntansha): 香西 直文 日本原子力研究所, 東海研究所・環境安全研究部, 研究員 ; 小崎 完 北海道大学, 大学院・工学研究科, 助手 (60234746) ; 佐藤 正知 北海道大学, 大学院・工学研究科, 助教授 (40117122) ; 加藤 博康 三菱マテリアル株式会社, 環境・エネルギー研究所, 研究員
• Keywords: 原子間力顕微鏡 / 放射性廃棄物 / モンモリロナイト / 収着 / 拡散 / Np / 地層処分

Research Abstract

研究初年度である平成11年度は、原子間力顕微鏡を導入し、代表的な粘土試料であるモンモリロナイトに対して、大気中での観察を行った。観察は、プローブを接触させた状態下でおこなうコンタクトモードと、非接触下でプローブを加振させて行うタッピングモードの両モードで行った。コンタクトモードでは数nm程度の分解能まで観察が可能なこと、またタッピングモードではコンタクトモードほどの分解能は得られないが、安定した観察が可能なことを確認した。
一方、上記の原子間力顕微鏡観察に用いたものと同一のモンモリロナイト試料中でのNp(V)の拡散実験を行い、見かけの拡散係数ならびにその温度依存性から拡散の活性化エネルギーを求めた。また、抽出試薬を順次変えて核種の脱離を行い、その際の脱離傾向から核種の収着形態を推定する手法である選択的逐次抽出法を、モンモリロナイト-Np(V)の拡散実験体系に適用した。この結果、Np(V)の拡散の活性化エネルギーは、低乾燥密度においては自由水中の拡散の活性化エネルギーとほぼ等しいのに対して、高乾燥密度領域では乾燥密度の増加とともに急激に増加することを明らかにした。また、選択的逐次抽出法によって、拡散中のNp(V)の化学形として、NpO_2^+が多く存在することを明らかした。以上の結果は、Np(V)の拡散が空隙水中の拡散現象のみでは説明できないこと、また従来の報告例とは異なり、NpO_2^+が支配的拡散種となりうることを示唆するものである。