1999 Fiscal Year Annual Research Report
ポンプ・プローブ光電子分光法による超高速量子過程の理論研究
| Project/Area Number |
11440170
|
|---|
| Research Category |
Grant-in-Aid for Scientific Research (B)
|
| Research Institution | The University of Tokyo |
|---|
Principal Investigator |
高塚 和夫 東京大学, 大学院・総合文化研究所, 教授 (70154797)
|
|---|
| Keywords | 超高速ダイナミクス / 光電子分光 / 量子波乗 |
|---|
| Research Abstract |
近年、フェムト秒領域のパンプ・プローブレーザーの遅延時間を変えながら、光吸収・生成イオン・光電子のエネルギー分布等を測定することによって励起状態の超高速ダイナミクスを追跡する実験技術が発達してきている。本研究では散乱理論計算による精度の高い、核間座標の関数としてのイオン化遷移モーメントを繰り込んで、基底状態・励起状態・イオン状態の各ポテンシャル面上にある振動波束とその間の相互作用を同時にとりいれた量子力学的多チャンネル問題を扱う新しい運動方程式の定式化を行い、その計算実行のための方法論を開発し、波動波束のダイナミクスの理論計算を遂行した。この種の理論計算としては世界で初めてのものであり、また唯一のものである。時間分解光電子分光法の理論は新しい転回点を迎えた。今後この方面の実験技術の発展の指導原理としての役割が期待される。このようにして、角度・エネルギー・時間分解の光電子分光の理論計算を展開し、光電子分光法の新しい可能性を示すとともに、非断熱過程遷移を伴って生ずる分子内電子移動の時間発展を直接観察する手法として有用であることを明らかにした。(逆に非断熱過程が存在する分子ダイナミクスでは、イオン化過程をフランク-コンドン近似で表すことが全く意味が無いないことが明確になった。)現在、光電子分光法を用いて、振動波束の時間発展の直接観測の可能性について研究を進めている。
|
-
[Publications] K.Takatsuka: "Concept of inter-basin mixing"J.Chem.Phys.. 110. 3263-3266 (1999)
-
[Publications] A.Inoue-Ushiyama: "Semiclassical theory for Maslov-type wave packet"Phys.Rev.A. 59. 3256-3269 (1999)
-
[Publications] A.Inoue-Ushiyama: "Role of phase cancellation removing spurious states"Phys.Rev.A. 60. 112-120 (1999)
-
[Publications] K.Takatsuka: "Tunneling paths in multidimensional semiclassical dynamics"Phys.Rept.. 322. 347-417 (1999)
-
[Publications] A.Arasaki: "Femtosecond energy-and angle-resolved photoelectron"Chem.Phys.Lett.. 302. 363-374 (1999)
-
[Publications] T.Yanao: "Time scale of isomerizations and isotropic inflation"Chem.Phys.Lett.. 313. 633-638 (1999)
