2000 Fiscal Year Annual Research Report
化学反応エネルギー移動の時間分解解析-非線形・非定常・非平衡のダイナミクス-
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11440174
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| Research Institution | NAGOYA UNIVERSITY |
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Principal Investigator |
長岡 正隆 名古屋大学, 大学院・人間情報学研究科, 助教授 (50201679)
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| Keywords | 化学反応分子動力学法 / 分子軌道法 / エネルギー移動 / 非平衡統計力学 / 分子温度 / 散逸過程 / 非平衡非定常状態 / 緩和過程 |
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| Research Abstract |
平成12年度は、平成11年度に展開した理論をさらに発展させると共に、開発したプログラムをより現実的なモデル溶液化学反応系やタンパク質内反応系などを対象に適用した。
(1)フォッカー・プランク方程式による反応エネルギー移動解析:平成12年度は、平成11年度に実施したランジュバン方程式による解析と本質的に等価なフォッカー・プランク方程式に基づいた非平衡系の取り扱いを展開した。まず適当な初期分布を仮定して現実的時間スケールの間、本方程式を解くことを可能とするコンピュータ・アルゴリズムを開発した。さらにそのアルゴリズムを利用して二次元化を検討し、フォッカー・プランク方程式を利用した反応分子内熱浴モードの性質と役割の解明を実行した。
(2)溶液内有機反応系とタンパク質内反応におけるエネルギー移動の解明:研究目的欄に述べたように本基盤研究(B)の最終目標は、近年観測され始めてきたJ.M.Jeanらや田隅らによるS_1 trans-スチルベンの分子内振動エネルギー移動、寺嶋らによるレーザー光で誘起される溶液内での発熱現象、それに北川らにより明らかにされた生体分子内反応での非熱平衡分布が、いかに成立するか(成立機構)、またその非平衡性の時空構造は理論的にはどう表現され理解すべきかを解明することである。本年度はこれらの現実問題を化学的普遍性を損なうことなく理論家の立場からアプローチした。
年度最後に本研究で展開された、凝縮系における反応エネルギー移動における非平衡非平衡過程の理論的知見を、その化学的・物理学的側面の二面からまとめ、以下の11に記載した学術誌に発表した。また最終的な報告を適当な学会において発表した。
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[Publications] Isao Okazaki, et al.: "On Vibrational Cooling upon Photodissociation of Carbonmonoxymyoglobin and its Microscopic Mechanism from the Viewpoint of Vibrational Modes of Heme"Chem.Phys.Lett.. (in press). (2001)
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[Publications] Yoichi Yamaguchi, et al.: "Theoretical Prediction of Proton Chemical Shift in Supercritical Water using Gas-phase Approximation"Chem.Phys.Lett.. (in press). (2001)
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[Publications] Toshiaki Matsubara, et al.: "Ab Initio MO Study of the Structures of N_2, NO and CO Molecules Coordinated to the Pd_n (n=1,2,5,25) Clusters as a Model of Pd(110) Surface"Chem.Phys.Lett.. (in press). (2001)
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[Publications] Naoto Okuyama-Yoshida, et al.: "Structure Optimization via Free Energy Gradient Methods : Application to Glycine Zwitterion in Aqueous Solution"J.Chem.Phys.. 113. 3519-3529 (2000)
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[Publications] Masataka Nagaoka, et al.: "Internal Temperature Concept for Fast Transient Dynamics of Chemical Species in Solution"Int.J.Quantum.Chem.. 80. 117-124 (2000)
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[Publications] Masataka Nagaoka: "Internal Heat Flux and Entropy Production Rate for Chemically Reacting System in Solution"Prog.Theor.Phys.Supplement. 138. 588-589 (2000)
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[Publications] Masataka Nagaoka, et al.: "Advances in Quantum Monte Carlo Method"World Scientific. (2001)
