2001 Fiscal Year Annual Research Report
周波数応答法による不均一系触媒反応進行中の自由エネルギー散逸速度の測定
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11640500
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| Research Institution | Toyama University |
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Principal Investigator |
安田 祐介 富山大学, 理学部, 教授 (60018992)
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| Keywords | 周波数応答法 / 白金族触媒 / 一酸化炭素の酸化反応 / 自由エネルギー散逸速度 |
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| Research Abstract |
本研究課題の遂行のために'素性のよい'反応系を探索してきたが、「一酸化炭素の酸化反応」に的を絞ることにした。
金属触媒によるCOの酸化反応はもっとも単純な触媒反応のひとつであり、排気ガス対策などで実用的にも重要な反応であるため、多くの研究者によって様々な研究がなされている。
1.ルテニウム触媒(触媒学会の参照触媒)を用いて、
(1)周波数(FR)応答データを、反応圧力は約100Pa、反応温度は250-350℃で測定した。
(2)パソコンを用いてFRデータのシミュレーションを行い、5段階の素反応についての、13個の速度係数を求めた。
(3)これらの結果に基づいて、各段階での自由エネルギーの散逸速度を求めた。
2.最もよく研究されている白金触媒に対象を拡大して、(1),(2),(3)の実験を繰り返した。その結果、ルテニウム触媒とはO_2(ads)【double arrow】2O(ads)の過程が一番顕著に異なっていることなどがわかった。
3.白金族以外の代表的な触媒として、(元素分析用の)銅粒子を用いて、(1),(2),(3)の実験を繰り返した。
4.1.の段階で結果をまとめて、2001年11月にJ.Phys.Chem.に投稿したが、2002年3月中旬の現在も、まだ受理通知を受け取っていない。
以上のような研究成果の中で、FR法の有効性の確信を深め、FR法の特色を直裁的に示す「反応速度スペクトロスコピー」と命名することを、上記の投稿論文の中で提唱している。
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[Publications] Y.Yasuda, K.Kamimura: "Flow of Free Energy Dissipations via surface Intermediates Evaluated by the Froquency Response Method"Proc. 9th Intern. Symp, on Heterogeneous Catalysis (Varna, Bulgaria). 91-96 (2000)
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[Publications] Y.Yasuda, Y.Kuno: "Free-Energy Dissipations via surface Intermediates Evaluated by the Freq, Rerp, Method in a Catalytic Hydrogenation of Piopene over Rh"J. Phys. Chem. B. 103. 3916-3922 (1999)
